在人类参与的过程中加速发现二氧化碳转化为C3烃类的电催化剂

《Joule》：Accelerated discovery of CO2-to-C3-hydrocarbon electrocatalysts with human-in-the-loop

多元素CO2电催化合成C3氢化物的新方法，结合自动化实验与可解释AI加速催化剂发现，在15元素空间中实现165倍加速，发现Cu0.98In0.02催化剂产率达42 mmol gcat?1 h?1，并揭示CO二聚和CHx介导两种C-C偶联机制。

　　

背景与规模

自动化和人工智能的最新进展加速了材料发现，但其在异质电催化剂中的应用仍受到合成与性能评估集成挑战的限制，导致缺乏实际相关的数据。本研究建立了一个“人在回路中”的加速发现框架，将机器人实验与可解释的机器学习相结合，使人类专家能够在搜索过程中改进模型预测。该框架将催化剂发现的效率提高了约165倍，其中约33倍的提升来自加速实验，约5倍来自专家干预。应用于包含15个元素的组合空间时，该框架成功识别出Cu_0.98In_0.02作为一种高活性的CO₂至C₃烃电催化剂，在中性膜电极（MEA）条件下实现了42 mmol g_cat^?1 h^?1的丙烯产率。对300种组合的分析进一步揭示了两种反应机理——*CO二聚化*和*CH_{x*介导的偶联反应——表明自动化、人类领域专业知识以及数据驱动的分析相结合可以加速发现过程，并对复杂的催化系统提供洞察。}

亮点

• 通过机器学习和专家输入的自动化实验加速了催化剂发现

• 对300种催化剂的数据挖掘揭示了两种CO₂至C₃烃的形成途径

• 发现的催化剂实现了42 mmol g_cat^?1 h^?1的丙烯产率

总结

自动化的高通量实验结合人工智能具有加速材料发现的潜力；然而，在异质电催化剂材料中的应用一直具有挑战性。在这里，我们通过使用一种整合了人类领域知识的机器学习算法来发现多元素CO₂电催化剂，从而实现特征贡献的实时编辑。通过将这种方法与加速实验平台相结合，我们在包含15个元素的组合空间中进行了CO₂至C₃烃的电合成实验，其效率比传统筛选方法提高了约165倍——其中约33倍来自新的实验平台，另外约5倍来自人类领域知识的应用。我们确定Cu_0.98In_0.02是一种有效的丙烯电合成催化剂，在25平方厘米的电解槽中实现了42 mmol g_cat^?1 h^?1的产率。对300种组合的数据分析揭示了两种不同的C–C偶联途径——*CO二聚化*和*CH_{x*介导的偶联反应——每种途径都受到组成因素的影响。}

图形摘要