《Current Opinion in Electrochemistry》：Can Interpretation of Electrochemical Impedance Spectroscopy Data be Automated? Where do Artificial Intelligence Algorithms Stand?
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自动化化学分析的成功案例依赖于与已知数据库的对比，而电化学阻抗谱（EIS）因模型非唯一性和低化学特异性面临更大挑战。本文系统回顾了AI在化学分析中的应用，提出EIS自动化需结合多源数据与动态模型，并强调需突破单一频率维度限制以提升解析能力。
马克·E·奥拉泽姆|布拉克·乌尔古特
佛罗里达大学化学工程系，美国佛罗里达州盖恩斯维尔
摘要
尽管数据解释的自动化在光谱学和色谱法中已经取得了成功，但电化学阻抗谱数据的自动化解释却因用于解释数据的物理量模型的非唯一性而变得复杂。在自动化取得成功的情况下，数据会与已知的高质量、特征明确的特定数据集进行比较。本文回顾了数据解释中自动化的应用，并为那些希望开发用于阻抗数据分析的人工智能算法的人提供了指导原则。
引言
化学分析的自动化以及消除在描述和识别样品或现象时的人为偏见是值得追求的目标。自动化使得化学分析能够通过传感器、检测器和/或识别器应用于日常生活中。有许多例子表明，详细的化学仪器和分析的自动化版本已经成功应用。这些例子包括：
色谱法：基于色谱法的材料识别是最早实现自动化的方法之一，因为检测器信号和色谱图提供了大量信息（例如参见Menikarachchi等人的研究[1]）。
拉曼光谱法：该技术已经发展到可以使用商用手持仪器来采集和分析数据并确定未知样品的身份[3]。
红外光谱法：红外光谱技术也发展到了非化学家也能使用的台式仪器阶段，可以用来识别未知样品[4]。这些努力促成了这类仪器的商业化[5]。
X射线衍射：机器学习方法被用来将XRD图案与已知晶体结构进行匹配，从而实现数据的自动分析[6]?? [7]。
上述例子有一个共同的特点：解释是通过与成分响应库进行比较来完成的，因此适合自动化。在某些情况下（例如XRD），由于存在有限数量的空间群可供比较，识别过程变得更加容易。
随着人工智能（AI）领域内算法的最新进展，这类分析的性能得到了提升。特别是机器学习的发展，在与现有数据库的比较中识别重复模式和相似性方面表现出色。
电化学方法永远无法达到上述方法的化学特异性。从根本上说，标准溶液的电化学电位范围大约只有±2.5伏特（忽略特殊离子液体或低温电解质的情况）。典型的电化学特征宽度至少为几十毫伏特，但由于各种过电位的影响，实际范围可能会更宽且发生变化。相比之下，红外光谱的典型波长范围可达10–14,000厘米^-1，覆盖了三个数量级。典型信号的宽度可能仅为10厘米^-1。再加上一个分子具有多个吸收峰，导致其“指纹”特征非常复杂，由此可见电化学信号的化学特异性较低。电化学方法的自动化必须解决这一低特异性的问题。
虽然本文主要讨论电化学阻抗谱，但鉴于循环伏安法及相关技术在确定反应机理和速率常数方面的成功应用，也有必要对其相关研究进行讨论。
章节摘录
循环伏安法
早期尝试自动化电化学测量的工作伴随着仪器的计算机化。在Eklund的论文[8]中，在Larry Faulkner的指导下，计算机控制电位计进行了一系列循环伏安法和计时库仑法实验以进行稳定性分析。尽管这种自动化在“化学专业知识”方面较为薄弱[9]，但它仍展现了一定程度的自主性。在后续的研究中，如He和Faulkner[9]以及Stojanovic等人[10]的工作中，自动化得到了进一步的发展。
单实体电化学
人工智能工具已成功应用于单实体电化学领域的数据分析[17]。在这个领域中，粒子在电极表面发生碰撞，每次碰撞都会增强或阻断电化学信号。研究人员随后分析这些碰撞事件以获取有用的化学信息。由于这些碰撞事件具有随机性，自动化分析需要复杂的数学工具。
电化学阻抗谱
电化学阻抗谱（EIS）本质上是通过时间尺度来研究电化学系统的。典型的频率范围从MHz到mHz不等，可以通过回归测量和过程模型来探索电化学系统的响应[22]。这种分析有助于分离影响电化学系统的各种现象。与上述更多直流技术的研究类似，EIS领域的自动化工作也取得了显著进展。
基于AI的阻抗数据分析哲学
探索AI辅助解释阻抗数据的作用需要考虑阻抗测量的目标。如果目标是从系统的频域行为中获得经验性评估，?zdemir等人[26]描述的无模型方法可以提供与系统频域特性相关的时间域响应。他们的方法应与松弛分布（DRT）模型区分开来。
未来方向
目前，数学方法已经足够成熟，可以从数据中提取信息并与模型进行匹配。然而，EIS数据只有一个独立变量，即频率。仅凭时间尺度无法提供任何化学特异性或过程识别信息。此外，仅仅将时间尺度与过程匹配是不够的，还需要更多的信息。
有必要认识到EIS不能独立使用，需要更多额外的信息。
参考文献
所有引用的文献都对当前利用AI解释阻抗数据的应用做出了重要贡献。近期的重要进展或基础性工作分别用（*）和（**）标记。这些文献都附有简要评论，详细说明了它们的贡献。
利益声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
M. E. Orazem感谢William P.和Tracy Cirioli化学工程教授职位提供的部分支持。
