Marinibacterium sp. CCB-SX1的基因组特征分析与基因编辑：作为生产聚羟基烷酸酯的新海洋微生物底盘

《International Journal of Biological Macromolecules》：Genomic characterisation and gene editing of Marinibacterium sp. CCB-SX1 as a new marine chassis for polyhydroxyalkanoate production

基于氢键有机框架（HOF）的MOF改性钠Alginate复合凝胶珠吸附铀离子研究，其最佳吸附容量达1087 mg·g-1（pH6）， Langmuir模型拟合度高，热力学参数显示吸附自发且吸热，材料具有良好循环稳定性（四周期保持率>85%），表面配位机制主导吸附。

　　这项研究提出了一种基于氢键有机框架（HOF）的金属有机框架（MOF）复合材料，用于高效吸附铀。该材料通过水热法合成，具有可控性和可扩展性。MOF的表面暴露使得改性后的海藻酸钠凝胶珠展现出卓越的吸附能力。通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）的表征分析，证实了材料表面富含多种官能团，从而提供了更多的活性位点用于铀的吸附。热重分析（TGA）和扫描电子显微镜（SEM）进一步验证了该材料具有良好的热稳定性，且铀主要吸附在材料表面。

实验结果显示，在pH值为6的条件下，铀的吸附效果最佳。对吸附数据进行拟合分析，发现其符合朗缪尔吸附模型，表明吸附过程主要发生在材料表面的单层吸附。相比之下，未改性的海藻酸钠对铀的吸附能力仅为464 mg·g?1，而掺杂MOF的海藻酸钠吸附能力高达1087 mg·g?1，显示出显著的提升。此外，吸附过程符合伪二级动力学模型，说明其吸附机制主要是化学吸附，即铀离子与材料表面的活性位点之间发生了较强的化学相互作用。从热力学参数来看，吸附过程为自发进行且吸热，这意味着随着温度的升高，吸附能力也会增强，这为实际应用中的温度调控提供了理论依据。

在实际应用中，该材料展现出良好的可重复性，经过四次循环吸附后仍能保持较高的吸附能力。这一特性使其在工业废水处理中具有广阔的应用前景，特别是在铀污染治理领域。由于铀是核能生产过程中的重要原料，其在采矿、冶炼和加工过程中会产生大量含铀废水。这些废水若未经处理直接排放，会对生态环境造成严重危害。因此，开发高效、环保的铀吸附材料具有重要意义。

目前，铀吸附技术主要包括化学沉淀、吸附、离子交换和膜过滤等方法。其中，吸附技术因其工艺简单、去除效率高、适用范围广以及能耗低，被认为是最具潜力的铀处理方法之一。MOF材料因其高孔隙率、可调节的粒径和较大的比表面积，成为去除铀的有效材料。然而，传统MOF材料的合成方法通常依赖于模板策略，这一过程较为复杂且效率低下，仅能获得特定的MOF结构，限制了其在实际应用中的灵活性和升级潜力。

为了克服这一局限，研究人员探索了另一种合成方法，即利用HOF作为模板和前驱体，通过控制溶剂热反应来合成MOF。HOF作为一种新型的多孔材料，具有温和的合成条件、低方向性和良好的溶液可加工性，这使得其在合成MOF过程中展现出独特的优势。通过调整HOF的合成条件，可以推测出多种低维MOF的形成。HOF的结构在转化过程中，有机配体与金属离子之间的配位几何和配位强度决定了MOF的形成方式。首次引入的配位键会与HOF中的氢键竞争，从而可能导致HOF模板的坍塌。因此，需要在合适的条件下控制金属离子的加入，以确保HOF模板的稳定性和MOF的形成效率。

研究中选择了吡啶-2,5-二羧酸（PDCA）和1,3,5-三（4-羧基苯基）苯（H?BTB）作为MOF的配体，同时使用三聚氰胺（MA）作为HOF的前驱体和模板。这种组合不仅能够有效提升材料的吸附能力，还能保持其结构的稳定性。将不同组分的MOF复合材料引入海藻酸钠中，可以进一步增强其在水环境中的稳定性。海藻酸钠作为一种天然的生物聚合物，具有良好的生物相容性和可降解性，能够为MOF提供保护层，防止其在水环境中发生结构降解。

通过实验模型拟合和表征技术，研究人员深入探讨了该材料的吸附和检测机制。实验结果显示，MOF与海藻酸钠的结合不仅提高了吸附能力，还赋予了材料优异的机械强度和热稳定性。这一创新性的合成思路突破了传统MOF材料的合成理念，为高效吸附铀提供了新的途径。此外，该研究强调了生物聚合物在控制放射性核素污染和环境保护中的应用潜力，为未来开发更多环境友好型吸附材料奠定了基础。

从吸附性能来看，SA/MOF复合材料在不同pH值下的表现也值得关注。研究发现，在pH值为5时，SA对铀的吸附能力为464 mg·g?1，而在pH值为6时，SA/PD和SA/BTB的吸附能力分别达到871 mg·g?1和982 mg·g?1。这一结果表明，MOF的掺杂显著增强了材料对铀的吸附能力，且最佳吸附效果出现在中性偏酸的环境中。这可能与铀离子在不同pH值下的存在形式有关，例如在酸性条件下，铀离子更倾向于以六价形式存在，而中性条件下则可能形成不同的络合物结构，从而影响其与材料表面活性位点的相互作用。

从动力学角度来看，吸附过程符合伪二级动力学模型，这表明铀的吸附主要依赖于化学吸附机制，即铀离子与材料表面的活性位点之间发生了较强的化学相互作用。这种机制通常涉及配位键的形成，能够实现较快的吸附速率和较高的吸附容量。此外，吸附过程的热力学参数（ΔG? < 0，ΔH? > 0）表明该过程是自发进行且吸热的，这意味着在较高温度下，吸附能力会进一步增强。这一特性对于实际应用中的温度调控具有重要意义，特别是在高温环境下处理含铀废水时，可以有效提升吸附效率。

在实际应用中，该材料展现出良好的可重复性，经过四次循环吸附后仍能保持较高的吸附能力。这一特性使其在工业废水处理中具有显著优势，因为吸附材料需要在多次使用后仍能保持稳定的性能。此外，该材料在酸性和碱性条件下的稳定性也得到了验证，这表明其在不同pH值的水环境中均能有效发挥作用。这对于处理不同类型的含铀废水尤为重要，因为废水的pH值可能会因来源不同而有所变化。

除了吸附性能，该研究还关注了材料的检测机制。通过实验模型拟合和表征技术，研究人员能够更深入地理解铀离子在材料表面的吸附行为。这些分析不仅有助于优化吸附材料的设计，还能为未来的环境监测技术提供理论支持。例如，可以通过调整材料的结构和功能化程度，提高其对铀离子的检测灵敏度和选择性，从而实现更高效的铀污染治理。

综上所述，这项研究通过将HOF与MOF相结合，开发出一种新型的海藻酸钠复合材料，显著提升了其对铀的吸附能力。该材料不仅具有良好的热稳定性和机械强度，还能够在不同pH值的水环境中保持稳定的性能。此外，吸附过程的热力学和动力学特性也得到了充分验证，表明其在实际应用中具有较大的潜力。未来，随着对MOF和HOF材料研究的深入，有望开发出更多高效、环保的吸附材料，为铀污染治理和核废水处理提供更加可靠的技术支持。