通过平面外四极子表面晶格共振实现混合双层超表面的非局域耦合

《Advanced Optical Materials》：Nonlocal Coupling in Hybrid Bilayer Metasurfaces via Out-of-Plane Quadrupole Surface Lattice Resonance

双层金属表面波通过非局域耦合机制实现对齐无关特性，介电层厚度调控对称/非对称QSLR模式转换，荧光增强达60倍。

　　本研究聚焦于一种新型的双层超表面结构，通过将一个可弯曲的金属超表面贴片叠加在另一个介电超表面上，构建了一个具有非局部耦合特性的复合系统。该系统在光子学领域展现出独特的性质，特别是其在光场调控、光子增强以及对结构对齐的不敏感性等方面具有重要应用价值。通过系统地分析各层之间的耦合机制，研究揭示了该双层结构在不同间距下如何产生两种新的混合模式——对称和反对称的四极表面格子共振（QSLR），并进一步探讨了这些模式对嵌入在夹层中的发光体的增强效应。

### 超表面的基本概念与研究意义

超表面是一种能够通过亚波长尺度的结构调控光波传播特性的二维光学元件。它的核心原理是利用周期性纳米结构对入射光进行相位、振幅和极化状态的调制，从而实现对光波的精确控制。近年来，超表面已被广泛应用于制造各种高效的光学器件，如透镜、偏振器、滤波器和全息成像系统。然而，大多数传统超表面设计局限于二维或单层结构，难以实现对光场的三维操控。因此，探索具有三维特性的超表面结构成为研究的热点。

非局部超表面是一种特殊的超表面类型，其光学响应不仅来源于局部纳米结构，还依赖于整体的集体模式。这种非局部性为超表面的设计提供了额外的自由度，同时也能增强其对制造误差的容忍能力。尽管如此，非局部超表面的实现仍面临诸多挑战，尤其是在结构设计、材料选择以及制备工艺等方面。为了解决这些问题，研究人员提出了一种新的方法，即通过叠层技术构建双层超表面，使得两层之间的耦合能够实现对光场的更精细调控。

### 双层超表面的构建与耦合机制

本研究采用了一种创新的双层超表面结构，其中上层为一个可弯曲的金属纳米结构贴片，下层为一个高折射率且低损耗的介电超表面。上层金属超表面支持一种垂直方向的四极表面格子共振（QSLR），而下层介电超表面则支持一种暗四极模式。通过在两者之间插入一个厚度可调的PMMA夹层，研究人员成功地实现了两层之间的耦合，形成了两种新的混合模式：对称QSLR和反对称QSLR。

研究发现，当夹层厚度较小时，QSLR在垂直方向上的衰减长度较长，且对厚度变化不敏感，这表明两层之间的耦合并非通过局部的间隙模式，而是由非局部的扩展模式所主导。这种非局部耦合机制的一个显著优势是，它对两层之间的横向对齐不敏感，即使没有精确的对齐，仍能保持良好的光学性能。这一特性对于构建复杂的三维超表面结构具有重要意义，因为它大大简化了实际应用中的对齐要求，提高了系统的鲁棒性和可重复性。

### 光学响应与模式演化

在实验中，研究人员通过测量不同夹层厚度下的光学消光谱（Extinction Spectra）和光致发光（Photoluminescence, PL）增强效应，揭示了双层超表面的模式演化过程。随着夹层厚度的减小，QSLR的分裂宽度逐渐增加，并在特定厚度（如约400纳米）处发生模式性质的转变。当夹层厚度小于400纳米时，混合模式主要表现为电四极共振（Electric QSLR）；而当夹层厚度大于400纳米时，模式则转向磁四极共振（Magnetic QSLR）。这种模式的转变不仅可以通过消光谱的变化来观察，还可以通过PL增强的强度和分布来验证。

进一步的分析表明，QSLR的电场和磁场分布是其模式性质的关键因素。例如，当夹层厚度较小时，电场在垂直方向上的分布更加均匀，而磁场则在夹层和下层介电纳米结构中出现较强的积累。这种非局部的场分布使得两层之间的耦合不仅仅依赖于纳米结构之间的物理接触，而是通过光场的扩展相互作用来实现。因此，即使两层之间存在一定的横向偏移，其光学响应仍能保持稳定，这为未来设计高性能的叠层超表面提供了新的思路。

### 光致发光增强与应用前景

在研究中，研究人员还重点探讨了嵌入在夹层中的发光体在双层超表面结构下的光致发光增强效应。实验结果显示，当夹层厚度为280纳米时，PL增强达到了惊人的63倍，远高于单一夹层的PL强度。这一显著增强主要归因于对称QSLR模式所带来的光场积累效应，该模式在垂直方向上的场分布更集中，从而有效增强了发光体的吸收和辐射效率。

PL增强效应的分析表明，其增强机制主要由三个因素共同作用：增强的吸收（A）、量子产率的变化（η）以及更高的出射效率（C）。其中，吸收增强是由于下层介电超表面的电磁场在夹层中形成更强的耦合，而出射效率的提升则来源于对称QSLR模式在垂直方向上的扩展特性。这些因素共同作用，使得PL增强效应在特定的夹层厚度下达到最大值。此外，通过傅里叶平面成像技术，研究人员还验证了不同夹层厚度下PL辐射模式的变化，进一步确认了模式从电四极向磁四极的过渡过程。

### 非对齐特性的实验验证

为了进一步验证双层超表面的非对齐特性，研究人员进行了重复实验，其中上层贴片在没有精确对齐的情况下被放置在下层超表面之上。实验结果显示，无论贴片如何偏移，其光学响应的消光谱和PL增强特性均保持高度一致。这一结果表明，双层超表面的非对齐特性确实存在，并且其耦合机制与传统的局部耦合不同，而是由非局部的光场扩展所主导。

为了深入理解这一现象，研究人员还进行了数值模拟，分析了不同横向偏移量对光学响应的影响。模拟结果显示，即使贴片在横向方向上发生高达70纳米的偏移，其消光谱与原始位置的匹配度仍保持在0.9935以上，说明该系统对横向对齐具有极强的鲁棒性。这种特性对于实际应用具有重要意义，因为它使得超表面的制造和集成变得更加灵活和高效。

### 材料与方法

在实验设计方面，研究人员采用了一种牺牲层转移技术来制备上层的Ag纳米结构贴片。首先，通过电子束蒸发法在基底上沉积了一层可溶的a-GeO?作为牺牲层。随后，在其上依次沉积Ag和Al纳米结构，并通过纳米压印技术对其进行图案化。最后，通过湿法蚀刻去除牺牲层，从而获得可弯曲的Ag纳米结构贴片。下层的TiO?超表面则通过电子束光刻技术在玻璃基底上制备，其结构设计为火山状的纳米颗粒阵列，以支持暗四极模式。

为了表征这些超表面的光学特性，研究人员采用了多种实验手段，包括消光谱测量、光致发光增强分析以及傅里叶平面成像。消光谱测量通过旋转样品台，以不同入射角（θ_in）来获取光波在不同方向上的响应特性。光致发光增强则通过在夹层中嵌入发光染料（如Lumogen F Red 305），并测量其在不同发射角（θ_em）下的强度变化，从而评估超表面对发光的调控能力。傅里叶平面成像则用于分析PL辐射的角分布特性，揭示不同模式下光场的传播方向。

### 模拟与理论分析

为了进一步理解双层超表面的耦合机制，研究人员使用了有限元方法（FEM）进行数值模拟。模拟中，上层Ag纳米结构和下层TiO?纳米结构被建模为椭圆形和火山形的粒子，以反映其实际的形状和尺寸。通过应用周期性边界条件和完美匹配层（PML），研究人员能够准确模拟光波在不同方向上的传播特性。模拟结果表明，QSLR的分裂宽度和模式性质确实受到夹层厚度的显著影响，而其在垂直方向上的衰减长度则显示出对厚度变化的不敏感性。

此外，研究人员还对QSLR的衰减长度进行了详细分析。通过拟合垂直方向上的电场（E_z）振幅分布，他们计算了对称QSLR和反对称QSLR在不同夹层厚度下的衰减特性。结果表明，随着夹层厚度的增加，对称QSLR的衰减长度逐渐变长，而反对称QSLR的衰减长度则保持相对稳定。这种行为进一步支持了非局部耦合机制的假设，即光场的扩展相互作用主导了两层之间的耦合过程。

### 实验与模拟结果的对比

通过实验与模拟的对比，研究人员验证了双层超表面在不同夹层厚度下的光学行为。实验结果显示，当夹层厚度较小时，QSLR的分裂宽度更大，且其模式性质从电四极向磁四极转变。而模拟则进一步揭示了这种转变的物理机制，表明当夹层厚度小于某个临界值时，电场在垂直方向上的分布更加均匀，从而形成电四极模式；当夹层厚度超过该临界值时，磁场的积累效应变得更为显著，导致磁四极模式的出现。

这一发现不仅有助于理解超表面的耦合机制，也为未来设计具有多层结构的光子器件提供了理论依据。例如，通过精确调控夹层厚度，可以实现对不同模式的灵活切换，从而满足多种光子学应用的需求。此外，这种非对齐特性也为大规模集成和批量生产提供了便利，因为它降低了对精确对齐的要求，提高了制造的可行性。

### 结论与应用展望

综上所述，本研究提出了一种新型的双层超表面结构，其通过非局部耦合机制实现了对光场的三维调控。该结构不仅具有对称和反对称QSLR模式，还表现出对横向对齐不敏感的特性，为未来设计高性能的叠层超表面提供了新的思路。同时，研究还揭示了该结构在光致发光增强方面的巨大潜力，表明其在光子集成器件中的广泛应用前景。

这一成果对于推动超表面技术的发展具有重要意义。它不仅拓展了传统超表面的应用范围，还为实现更复杂的光子功能提供了可能。例如，通过调控夹层厚度和结构参数，可以设计出具有特定光学响应的超表面，从而满足不同应用场景的需求。此外，该结构的非对齐特性也为其在柔性电子、光学传感和光子集成等领域提供了重要的技术优势。

未来的研究可以进一步探索该双层超表面在不同材料和结构参数下的性能表现，以及其在三维光子器件中的具体应用。例如，可以尝试将该结构应用于量子点、钙钛矿和二维材料等嵌入式发光体，以实现更高效的光子增强和控制。此外，还可以研究其在光通信、成像和显示技术中的潜在应用，探索其在实际系统中的优化设计和工程实现。通过这些研究，有望推动超表面技术向更复杂、更实用的方向发展，为下一代光子学器件的开发奠定基础。