综述：基于单原子的光芬顿催化剂在降解抗生素、农药和酚类物质方面的最新进展

《Applied Catalysis A: General》：Recent advances in single-atom-based photo-Fenton catalysts for the degradation of antibiotics, pesticides, and phenols

抗生素、农药及酚类污染物因毒性高、降解难成为水环境治理难题，传统方法存在效率低、二次污染等问题。光-Fenton工艺通过羟基自由基高效降解这些污染物，而单原子催化剂（SACs）因其原子级分散的金属活性位点，可显著提升催化效率、选择性和稳定性。本文系统综述SACs在光-Fenton体系中的设计策略、降解机制及实际应用进展，重点分析铜、铁、钴等金属基催化剂的合成方法与性能优化，并探讨其在抗生素耐药菌抑制、农药降解及酚类污染物处理中的潜力，最后提出规模化应用需解决的催化剂稳定性与成本控制等挑战。

　　随着全球城市化进程的加快和经济的快速发展，水体污染问题日益严峻。抗生素、农药和酚类化合物等新兴污染物因其持久性、毒性和对传统处理技术的抵抗性，成为威胁生态环境和人类健康的重大挑战。这些污染物广泛存在于自然水体中，甚至出现在饮用水源中，对生态系统和人类健康构成了潜在的威胁。在这些污染物中，抗生素的使用量逐年增加，其在水体中的残留不仅影响水质，还可能引发抗生素耐药性的问题，导致严重的公共卫生风险。农药的使用同样带来了环境问题，尤其是在农业活动中，农药的过量使用和不当处置使得其进入水体，影响水生生物的健康。酚类化合物因其较强的生物毒性、致突变性和致癌性，也被视为重要的水体污染物。

面对这些复杂的污染问题，传统的污水处理方法已显现出一定的局限性。这些方法虽然在一定程度上能够去除污染物，但在处理某些难降解的有机物时效果不佳。例如，氯氧化技术虽然能够有效分解氯酚类化合物，但在某些情况下会产生急性有毒的副产物，这不仅增加了处理的复杂性，还对环境造成了二次污染。此外，传统处理方法往往需要大量的基础设施和能源，成本高昂，且在某些情况下难以适应高污染负荷的水体处理需求。因此，寻找更高效、环保和可持续的水污染治理技术成为当务之急。

在这一背景下，先进的氧化工艺（Advanced Oxidation Processes, AOPs）因其高效性和环境友好性而受到广泛关注。其中，光-Fenton反应（Photo-Fenton process）因其能够有效分解多种污染物，成为研究的热点。光-Fenton反应通常利用可见光照射，结合铁离子和过氧化氢（H?O?）生成羟基自由基（•OH），这些自由基具有极强的氧化能力，能够高效降解有机污染物。然而，传统的Fenton催化剂在实际应用中存在一定的问题，例如铁离子容易发生沉淀，导致催化剂活性下降。为了解决这些问题，研究者们开始探索新型催化剂，特别是单原子催化剂（Single-Atom Catalysts, SACs）。

单原子催化剂因其独特的结构和性质，在环境修复领域展现出巨大的潜力。SACs中的金属原子以孤立的形式分布在载体上，形成了原子级的活性位点。这种结构不仅提高了催化剂的利用效率，还增强了其催化活性和选择性。此外，SACs的高稳定性使其在复杂反应条件下仍能保持良好的性能。相比传统的纳米催化剂，SACs能够实现更高的原子经济性，从而减少对稀有金属的依赖，降低处理成本。然而，SACs在实际应用中也面临一些挑战，例如金属原子的迁移和团聚问题，这会显著降低其长期的催化活性。因此，如何提高SACs的稳定性，使其在实际水处理环境中保持高效，是当前研究的重点。

在光-Fenton反应中，单原子催化剂的应用为解决上述问题提供了新的思路。SACs的原子级分布使其能够更有效地捕获光能，并促进电荷的转移和反应的进行。这种特性使得SACs在光-Fenton系统中表现出更高的催化效率。同时，SACs的高选择性也使其在降解特定污染物时具有优势。例如，在处理抗生素、农药和酚类污染物时，SACs能够更精确地控制反应路径，减少副产物的生成，提高处理的安全性。此外，SACs的可回收性也是其重要优势之一，这有助于降低处理成本，提高资源利用率。

尽管SACs在光-Fenton反应中展现出诸多优势，但其实际应用仍面临一些关键问题。首先，SACs的制备过程需要精确控制金属原子的分布，以确保其在载体上的稳定性。其次，SACs在复杂水体条件下的性能表现仍需进一步研究，特别是在不同pH值、光照强度和污染物浓度的影响下。此外，SACs的规模化生产和应用也是需要克服的难题。目前，SACs的研究主要集中在实验室阶段，如何将其推广到实际的水处理系统中，是未来研究的重要方向。

为了进一步推动SACs在光-Fenton反应中的应用，研究者们正在探索多种合成策略。例如，通过原子层沉积（Atomic Layer Deposition, ALD）和溶剂热法等技术，可以实现对金属原子分布的精确控制。同时，研究者们也在尝试将SACs与其他材料结合，以提高其催化性能和稳定性。例如，将SACs与半导体材料复合，可以增强光响应能力，提高反应效率。此外，通过调控金属的配位环境，可以进一步优化SACs的电子结构，使其更适应不同的反应条件。

在实际应用中，SACs的性能还受到多种因素的影响。例如，水体的pH值对光-Fenton反应的效率具有重要影响。在酸性条件下，铁离子的溶解度较高，有利于反应的进行。然而，在中性或碱性条件下，铁离子容易形成沉淀，降低催化活性。因此，研究者们正在探索如何通过调节pH值或引入其他助剂，来提高SACs在不同水体条件下的适用性。此外，光照条件也是影响反应效率的重要因素。可见光的波长和强度决定了光-Fenton反应的进行速度和效果。因此，开发高效的光响应材料，以提高SACs在可见光下的催化活性，是当前研究的一个重要方向。

除了催化剂的性能，SACs在实际水处理中的应用还受到其他因素的影响。例如，污染物的浓度和种类会影响反应的进行。某些污染物可能需要较高的反应条件才能被有效降解，而其他污染物则可能在较低条件下即可被去除。因此，研究者们正在探索如何根据不同的污染物特性，优化SACs的反应条件，以提高其处理效率。此外，SACs的经济性和环境友好性也是需要考虑的重要因素。尽管SACs在实验室中表现出优异的性能，但在实际应用中，其制备成本和使用条件仍需进一步优化，以确保其在大规模水处理中的可行性。

总的来说，单原子催化剂在光-Fenton反应中的应用为水污染治理提供了新的解决方案。通过优化催化剂的设计和合成方法，可以进一步提高其在实际水处理中的性能。同时，针对SACs在实际应用中面临的挑战，如稳定性、规模化生产和经济性，需要进行更多的研究和探索。未来，随着材料科学和催化技术的不断发展，SACs有望在水污染治理领域发挥更大的作用，为实现可持续的水环境修复提供有力支持。