利用未取代咪唑掺杂的沸石咪唑酸盐框架-8纳米结构中的低压诱导结构变形，实现碘气的气体永久捕获

《ACS Applied Nano Materials》：Leveraging Low-Pressure-Induced Structural Distortions in Unsubstituted Imidazole-Incorporated Zeolitic Imidazolate Framework-8 Nanostructures for Permanent Trapping of Iodine Gas

本研究开发了一种新型纳米多孔材料ZIF-8，通过延时连接剂添加（DLA）-溶剂辅助连接剂交换（SALE）集成方法，将咪唑（Im）引入框架，提高其不可逆捕获放射性碘的能力。压力处理导致材料部分结晶，孔隙互联性降低，实现永久捕获，且合成条件温和，无需复杂后修饰步骤。

　　

将客体分子永久性地限制在多孔纳米材料内部至关重要，尤其是对于有毒气体（如放射性碘（I₂）而言。本研究旨在开发并评估一种能够实现不可逆I₂捕获的高级纳米多孔框架。为此，我们系统地研究了原型沸石咪唑框架-8（ZIF-8）以及未掺杂咪唑（Im）的ZIF-8的I₂捕获和不可逆捕获能力。后者是通过一种合理优化的方法合成的，该方法称为延迟连接剂添加（DLA）-溶剂辅助连接剂交换（SALE）集成技术（DSIA），该技术能够在低温下实现一锅法合成，并消除了传统后合成改性的复杂性。利用这种方法，我们实现了高达58摩尔%的咪唑负载量，这是低温连接剂交换策略中的最高值。值得注意的是，咪唑的掺入并未破坏ZIF-8的钠长石拓扑结构或热稳定性；相反，它降低了框架的柔韧性，这一点通过N₂气体吸附测量得到了证实。负载了I₂的含咪唑ZIF-8在压力处理下部分发生了非晶化，从而实现了I₂的永久捕获。热重分析表明，部分非晶化的含咪唑ZIF-8没有I₂释放现象，这证明了其I₂的永久捕获效果。正电子湮灭寿命光谱用于研究压力对框架孔结构的影响，结果显示含咪唑ZIF-8的孔网络比原型形式更容易发生变形。研究提出，压力诱导的非晶化导致中心腔体的永久性变形以及孔间连通性的显著丧失，从而实现了I₂的永久捕获。值得注意的是，本研究提出了一种通用且简单的合成策略，能够在常温条件下将二次连接剂掺入ZIF-8中，无需复杂的后合成改性，为有毒客体分子在孔网络中的永久限制提供了一种有前景的纳米多孔材料。