氮掺杂钴纳米颗粒锚定在多孔碳纳米棒上，用于高效电催化水分解

《ACS Applied Nano Materials》：Nitrogen-Doped Cobalt Nanoparticles Anchored Porous Carbon Nanorods for Efficient Electrocatalytic Water Splitting

本研究采用电纺碳化法，以Co-MOF/PAN为前驱体制备了钴纳米颗粒锚定于氮掺杂碳纳米杆的异质结构，实现了高效稳定的水裂解，优于商业Pt/C催化剂。

　　

非贵金属电催化剂在水分解中的应用受到其较慢的反应动力学和较差的耐久性的限制，这些缺点相对于贵金属而言更为明显。在这里，我们提出了一种可扩展的电纺-碳化技术，用于制备固定在氮掺杂碳纳米棒上的钴纳米颗粒，这些纳米棒使用了钴金属有机框架（Co-MOF）/聚丙烯腈（PAN）前驱体。通过调节Co-MOF与PAN的比例，我们能够精确控制纳米棒的直径、孔隙率以及钴的分布情况，其中Co@CNR-II（0.6:1）的结构最为理想。同步辐射X射线吸收光谱和X射线光电子能谱的研究表明，Co–Co–N_x之间的协同作用是主要的活性机制。进一步的密度泛函理论计算显示，钴的引入降低了带隙、提高了导电性，并促进了电荷转移；而水吸附和反应路径的模拟结果表明，与商用Pt/C催化剂相比，这种纳米棒结构能够增强H₂O的吸附能力并降低反应能量障碍。这种纳米棒结构具备快速的电子和质量传输性能，同时拥有大量的活性位点：在10 mA cm^–2的电流密度下，氢气释放反应的过电位仅为62 mV，氧气释放反应的过电位为339 mV。在双电极系统中，该催化剂在1.66 V的电压下可实现10 mA cm^–2的电流密度，并且具有长达210小时的稳定性能，从而证实了其高效的水分解能力。本研究提出了一种稳定且可扩展的钴基催化剂设计理念，为开发经济、耐用的双功能电催化剂以实现可持续的氢气生产提供了有力支持。