密度泛函理论及定制的理论线性溶剂化能关系研究：有机化合物在掺碳氮化硼纳米片上的吸附行为及其在污染去除中的应用

《ACS Applied Nano Materials》：Density Functional Theory and Tailored Theoretical Linear Solvation Energy Relationship Studies of the Adsorption of Organic Compounds onto Carbon-Doped Boron Nitride Nanosheets for Pollution Removal

通过密度泛函理论计算，系统研究了三种碳掺杂氮化硼（BNCB、BNCN及pristine BN）对30种有机化合物的吸附性能，发现碳掺杂普遍增强吸附。BNCB对硝基取代物吸附最优，BNCN对多环芳烃吸附更强。吸附驱动力因掺杂位点而异：BNCN和pristine BN以范德华力为主，BNCB则受偶极-极化作用主导。构建的TLSER模型预测吸附能误差小于0.5 eV，验证了其在不同掺杂BN上的预测可靠性。

　　

元素掺杂可以通过调节氮化硼（BN）纳米片的电子结构来提高其吸附性能，然而碳掺杂对不同有机化合物在BN纳米片上的吸附影响尚不明确。本研究采用密度泛函理论（DFT）计算方法，从原子层面探讨了30种具有不同官能团的有机化合物在未经掺杂的BN、硼位点掺碳的BN（BNCB）和氮位点掺碳的BN（BNCN）纳米片上的吸附行为。进一步建立了三种基于理论分子结构描述符和吸附能（E_ad）的线性溶剂化能关系（TLSER）模型，用于预测这些有机化合物在BN、BNCB和BNCN纳米片上的吸附情况。结果表明，碳掺杂通常能够增强吸附效果。其中，BNCB纳米片对硝基取代有机物的吸附能力提升最为显著，而BNCN纳米片对多环芳烃的吸附效果最佳。分散作用力是有机化合物在BN和BNCN纳米片上吸附的主要驱动力；对于BNCB纳米片而言，偶极/极化作用力的影响最为显著。所建立的模型在拟合度、稳健性和预测能力方面表现优异，可作为有效工具，用于预测各种有机化合物在未经掺杂的BN及掺碳BN纳米片上的吸附能。