构建电子和表面结构可控的晶体/非晶分级NiTe/NiFeCe-LDH纳米阵列,以实现高效的整体水分解

《ACS Applied Materials & Interfaces》:Constructing Electron- and Surface-Structure-Controlled Crystalline/Amorphous Hierarchical NiTe/NiFeCe-LDH Nanoarrays for Efficient Overall Water Splitting

【字体: 时间:2025年11月24日 来源:ACS Applied Materials & Interfaces 8.2

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  通过Ce掺杂和界面工程策略,成功构建了晶态NiTe纳米棒与无定形NiFeCe-LDH层状双氢氧化物异质结构的核壳纳米阵列,其碱性OER过电位达247mV(比商业RuO2低44%),在1.45V电压下实现10mA·cm?2电流密度,长期稳定性超过120小时。

  
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构建基于非贵金属的碲化物异质界面是一种有效的策略,可用于开发高效的双功能催化剂以实现整体水分解。然而,对于那些依赖构建异质结界面来获得具有优化电子结构的高活性位点以实现高效氧进化反应(OER)的催化剂来说,仍然存在重大挑战。在此研究中,通过Ce掺杂和界面工程策略合成了具有晶态/非晶态界面的分层NiTe/NiFeCe-LDH核壳异质结纳米阵列。得益于晶态NiTe纳米棒的高导电性和非晶态NiFeCe-LDHs丰富的活性位点,NiTe/NiFeCe-LDH异质结纳米阵列在碱性介质中表现出优异的OER性能和超过120小时的长期稳定性,在100 mA·cm–2的电流下仅产生约247 mV的过电位,比商用RuO2(约443 mV)低约44%。此外,NiTe/NiFeCe-LDHs在1.45 V的低电压下实现了10 mA·cm–2的电流密度。密度泛函理论计算表明,Ce掺杂以及NiTe/NiFeCe-LDHs的晶态/非晶态界面处的强电子相互作用能够通过向上移动Ni位点的d带中心来调节其电子结构。这种调节优化了氧中间体的结合能,从而提高了NiTe/NiFeCe-LDHs的OER性能。本研究提出了一种通过协同掺杂-界面策略设计高效整体水分解电催化剂的新方法。

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