揭示通过四烷基型离子液体提高稳定性和性能的机制：抑制锂介导的氮还原过程中有机固体电解质界面的形成

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Unveiling the Mechanisms of Improved Stability and Performance via Tetraalkyl-Type Ionic Liquids: Suppression of Organic Solid Electrolyte Interface Formation in Lithium-Mediated Nitrogen Reduction

锂介导氮还原反应中，质子载体选择显著影响固体电解质界面（SEI）形成：乙醇导致不规则有机SEI层（含LiOEt、Li2CO3），而四丁基铵氯盐通过稳定双电层抑制有机SEI生长，降低电极表面游离THF分子，提升反应效率。

　　

锂介导的氮还原反应（Li-NRR）已成为传统哈伯-博施工艺（Haber–Bosch process）的一种有前景的替代方案，可以实现模块化和分散式的氨生产。影响Li-NRR效率的一个关键因素是固体电解质界面（SEI），它调节反应物的传输并控制电极表面的反应路径。最近，四烷基有机盐因其优异的电化学稳定性和结构多样性而受到关注，为优化SEI的控制提供了可能性。在这项研究中，我们利用原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）技术动态研究了Li-NRR过程中SEI的形成情况，比较了乙醇（EtOH）和四丁基铵氯化物（TBACl）作为质子载体的效果。观察到SEI的组成和形态存在显著差异：乙醇促进了不规则有机SEI层的快速且广泛形成，这些有机SEI层主要由锂乙醇盐（LiOEt）和碳酸锂（Li₂CO₃）组成；而四丁基铵氯化物则通过TBA⁺离子形成稳定的双电层，抑制了有机SEI的生长，显著减少了电极表面附近的游离四氢呋喃（THF）分子，从而减少了不需要的有机SEI成分。我们的研究结果强调了质子载体选择在控制SEI形成中的关键作用，突显了四丁基铵氯化物在提高Li-NRR稳定性和效率方面的优势。