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等离子体诱导的缺陷工程在掺铂钙钛矿氧化物中通过增强金属-载体相互作用来提升催化氧化性能
《ACS Applied Materials & Interfaces》:Plasma-Induced Defect Engineering in Pt-Doped Perovskite Oxide Enhances Catalytic Oxidation via Strengthened Metal–Support Interactions
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年11月24日 来源:ACS Applied Materials & Interfaces 8.2
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铂掺杂镧锰氧化物经高温氧等离子体处理后形成氧空位,促进铂零价态活性位点形成与暴露,显著提升CO和甲苯低温催化氧化活性,CO完全转化温度降低40℃,甲苯T90温度下降近80℃,提供贵金属基钙钛矿催化剂普适性设计策略。

尽管钙钛矿氧化物具有优异的热稳定性,但在异相催化中往往受到活性位点暴露不足和氧活性较低的限制。热等离子体技术能够诱导表面和体相结构的重构,因此是一种有效的解决方案。本文中,通过高温O2等离子体处理对掺铂的LaMO3(M = Mn、Co或Fe)钙钛矿进行了改性,并在CO和甲苯氧化反应中对其进行了评估。这种等离子体处理显著促进了表面缺陷(尤其是氧空位Ov)的形成。这些缺陷不仅稳定了金属Pt(Pt0)物种,还促进了Pt物种从体相向表面的迁移和暴露,从而形成了丰富、高活性且稳定的Pt0-Ov-Mn3+协同活性位点。它们显著增强了活性氧物种的循环利用,有效促进了CO和甲苯的吸附和活化,从而实现了高效的低温催化氧化。经等离子体激活的掺铂LaMnO3将CO完全转化所需的温度降低了40 °C,并将甲苯转化的半衰期(T90)降低了近80 °C。这项工作提出了一种通用的等离子体激活策略,用于设计高性能的贵金属基钙钛矿催化剂,在环境催化领域具有重大应用前景。