基于刚性-柔性结构与高度交联结构结合策略的高强度、超强粘附力及可回收的生物基非异氰酸酯聚氨酯粘合剂

《Chemistry of Materials》：High Strength, Ultrahigh Adhesion, and Recyclable Biobased Nonisocyanate Polyurethane Adhesives Based on a Strategy Combining Rigid–Flexible and Highly Cross-Linked Structures

开发兼具高强度、超高性能粘附力和极端环境耐受性的可持续粘合剂是重要挑战。本研究提出"刚性-柔韧且高度交联"策略，通过碳化白藜芦醇构建刚性交联骨架提升耐高温性，利用生物基Priamine 1074长链段增强低温适应性，结合环状二胺短链段提高交联密度和界面相互作用。所得到的NIPU粘合剂在钢基材上表现出82.0 MPa强度和22.0 MPa粘附力，耐温范围达-196至190℃，回收率超96%。该材料不仅适用于电池电极粘合，还可通过化学回收实现循环利用，为可持续粘合剂技术提供新范式。

　　

粘合剂在传统工业、航空航天以及电池组装中发挥着至关重要的作用，它们通过促进不同材料之间的界面结合来实现这些材料的潜在应用。然而，开发同时具备高强度、超强粘附力、耐极端环境性能和可持续性的粘合剂既重要又具有挑战性。因此，受软体节肢动物保护层的启发，本研究提出了一种“刚性-柔性和高度交联”的策略：使用碳酸化白藜芦醇作为刚性交联结构以提供耐高温性能；使用生物基Priamine 1074作为柔性长链段以提高耐低温性能；使用脂环族二胺作为刚性短链段，通过增加交联密度和分子间相互作用来进一步提升粘合剂的强度。所制备的NIPU粘合剂的最大强度为82.0 MPa（以钢为基底时的最大粘附强度为22.0 MPa），并且具有出色的耐极端环境性能（温度范围为-196至190°C，以及耐有机溶剂）。NIPU粘合剂可以化学回收再利用，回收效率超过96.0%。此外，NIPU还可以用作电极材料的粘合剂。其粘合强度不仅优于传统的PVDF粘合剂，还能实现电极材料的简单回收。本研究提供了一种简便有效的“刚性-柔性和高度交联”策略，用于设计高性能的NIPU粘合剂，为极端环境下的可持续粘合剂技术发展做出了贡献。