定向排列的“机械平衡”设计实现了聚合物电解质中近乎无摩擦的锂离子传输

《Journal of the American Chemical Society》：Directionally Aligned “Mechanical Balance” Design Enables Near-Frictionless Li+ Transport in Polymer Electrolytes

针对聚合物电解质离子电导率低的问题，本文提出基于机械平衡区的构建策略，通过锚定阴离子簇抵消Li+—聚合物强相互作用，并利用氟化石墨烯/ZIF-8框架与1,3-二氧六环实现高效Li+传输。所得电解质在25℃时离子电导率达1.2 mS cm?1，锂离子迁移数0.71，组装的Li|LiFePO?电池8C倍率容量97.7 mAh g?1，循环3500次后保持率81%，且与高电压正极兼容，安全性优异。

　　

聚合物电解质因其易于加工和优异的电极界面相容性而在锂金属电池领域展现出巨大潜力，但由于锂离子（Li⁺）与聚合物之间的强相互作用以及复杂的离子传输路径，其离子导电性较低。受到物理学中“机械平衡（MB）”原理的启发，我们提出了一种颠覆性的策略：构建一个“机械平衡区”，在该区域内引入来自固定阴离子簇的相反作用力来抵消锂离子与聚合物之间的强相互作用，从而显著降低锂离子的传输能量障碍。此外，通过将设计的氟化石墨烯/沸石咪唑酯框架-8（FG/ZIF-8）支架与原位聚合的1,3-二氧杂环烷结合，使这些机械平衡区具有方向性排列，从而实现近乎无摩擦且短距离的锂离子传输。所制备的电解质在25°C时的离子导电性达到1.2 mS cm^–1，锂离子传输数高达0.71。组装的Li|LiFePO₄电池在8C电流密度下展现出前所未有的高放电速率（97.7 mAh g^–1），并且在4C电流密度下经过3500次循环后仍保持81%的容量。值得注意的是，该电解质与高压锂镍钴锰氧化物（LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂）正极具有极佳的相容性，并在实际的软包电池中表现出出色的安全性和循环性能。这项工作开创了一种通用的“机械平衡”设计方法，用于开发具有优异离子导电性的先进聚合物电解质，从而推动高性能准固态电池的发展。