基于机器学习的优化方法及对金属有机框架吸附内分泌干扰化合物能力的解读

《Journal of Water Process Engineering》：Machine learning-based optimization and interpretation of the adsorption capacities of metal-organic frameworks for endocrine-disrupting compounds

纳米光催化材料在同步降解有机污染物和产氢中的应用研究进展，综述了半导体纳米材料的高效光催化机制、合成方法优化及性能提升策略，强调异质结构建对提高催化活性和稳定性的重要性，指出其兼具能源生产和环境治理的双重应用潜力。

　　

萨拉赫丁·奥乌杰（Salaheddine Aoudj）|阿卜杜拉·凯利法（Abdellah Khelifa）|穆娜·赫西尼（Mouna Hecini）|阿梅尔·库阿什（Amel Kouache）|纳吉布·德鲁伊什（Nadjib Drouiche）

阿尔及利亚阿尔及尔西迪-阿卜杜拉（Sidi-Abdellah）的自主系统技术高等国立学校

摘要

为解决全球能源危机和环境问题，人们投入了大量努力和资金。光催化作为一种有前景的策略，被用来同时应对这两大挑战。最近，由于光催化的可再生性和环保优势，双功能光催化技术在同时分解有机污染物和生成氢气方面受到了越来越多的关注。与块状材料相比，半导体纳米材料因其独特的性质而表现出显著更高的光催化效率。本文重点介绍了纳米光催化剂在促进这一双重功能过程（即同时生成氢气和降解有机污染物）中的重要作用，概述了主要的研究进展，包括高污染物去除效率、显著的氢气生成速率以及令人满意的催化剂稳定性。文中还讨论了进一步提高性能的策略，如掺杂、制备纳米复合材料和构建异质结构等。特别是在纳米异质结构方面的重大突破为大规模应用奠定了基础。本文强调了纳米光催化在可持续清洁能源生产和环境修复中的广泛应用潜力。

章节摘录

缩写

NPs	纳米颗粒
UV	紫外线
UV–Vis	紫外-可见光
QDs	量子点
CQDs	碳量子点
MOFs	金属有机框架
1D	一维的
2D	二维的
3D	三维的
ZIF	沸石咪唑骨架
rGO	还原氧化石墨烯
CN	碳氮化物
VB	价带
CB	导带
Eg	带隙
HER	氢气演化反应
OER	氧气演化反应
NHE	常规氢电极
OWR	整体水分解反应
CP	氯酚
ROS	活性氧物种
US	美国
DFT	密度泛函理论

关键词

纳米光催化剂

双功能光催化

光氧化还原催化

氢气生产

太阳能燃料

污染物降解

同步过程

光催化过程背景

半导体颗粒上的光催化过程可以概括为以下步骤[2,10,[23], [24], [25], [26]： (i) 吸收能量等于或大于半导体带隙（E_g）的光子（hv）。 (ii) 产生载流子（电子（e^?）和空穴（h⁺）。电子从基态被光激发到激发态，从而促使价带（VB）中的电子向导带（CB）移动。

纳米材料尺寸对性能的影响

纳米材料是指其颗粒的一个或多个维度在1–100纳米范围内的材料。此外，至少50%的纳米颗粒应满足这一条件。如果材料的比表面积大于60 m² cm^?3，也可称之为纳米材料[45]。纳米技术的革命始于1959年，诺贝尔物理学奖得主理查德·费曼在美国加州理工学院发表的著名演讲“There's…”

半导体纳米颗粒的合成方法

人们为制备适用于各种领域应用的纳米材料付出了大量努力[77,78]。所选择的合成方法决定了半导体纳米颗粒的主要特性，尤其是其尺寸和形态[4,79]。现有的合成方法包括物理化学方法、电化学方法和生物合成方法[79]，这些方法可分为两类：（1）自下而上的方法；（2）自上而下的方法。

基于金属氧化物和金属硫化物的光催化剂

多种半导体纳米材料已被广泛研究用于高效的双功能光催化。它们属于第一代光催化剂，主要包括金属氧化物[19,27,42]和金属硫化物[90]。例如TiO₂、ZnO、Ag₂O₃、Fe₂O₃、SnO₂、WO₃和Cu₂O等金属氧化物由于在紫外线辐射下的优异性能而备受青睐。其中TiO₂和ZnO由于具有众多优点而被最广泛使用。

利用半导体纳米颗粒改进双功能光催化的策略

通过双功能光催化过程实现污染物降解和氢气生成仍面临诸多挑战，包括可见光吸收能力弱、光生电子和空穴快速复合以及电子与中间自由基发生表面逆反应等问题[93,137]。为了克服这些缺点，人们提出了多种改进策略，涉及电子性质、表面性质和结构性质的改进[12,93,[138]。

纳米光催化过程的改进技术

大多数关于纳米材料的研究都是在实验室规模进行的，主要关注光催化活性。为了实现大规模应用，最近的研究提出了一些改进工艺的技术。

当前局限性与未来展望

本文强调了纳米光催化在同时降解污染物和生成氢气方面的巨大潜力。与传统光催化剂相比，纳米光催化剂具有许多优势，如更高的表面积与体积比、更低的电子（e^?）/空穴（h⁺复合率以及更大的孔隙体积。双功能纳米光催化的主要优点如图11所示。目前该领域的研究主要集中在纳米颗粒的合成方法上。

结论

本文总结了纳米材料在双功能光催化中的应用成果和进展，表明纳米尺度的半导体在氢气生产和污染物降解方面具有比传统材料更好的光催化活性。通过适当的纳米工程设计，可以获得最佳的纳米颗粒尺寸。

CRediT作者贡献声明

萨拉赫丁·奥乌杰（Salaheddine Aoudj）：撰写与编辑、初稿撰写、验证、监督、方法论设计、实验设计、概念构建。 阿卜杜拉·凯利法（Abdellah Khelifa）：验证、监督、方法论设计、概念构建。 穆娜·赫西尼（Mouna Hecini）：验证、方法论设计、实验设计、概念构建。 阿梅尔·库阿什（Amel Kouache）：数据可视化、方法论设计、实验设计。 纳吉布·德鲁伊什（Nadjib Drouiche）：撰写与编辑、监督、实验设计、数据整理。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了阿尔及利亚国家研究基金（DGRSDT/MESRS）的财政支持。