《Applied Nursing Research》：Giant enhancement of spin transport in transition metal dichalcogenides/ferromagnet heterostructures via 3
d metal intercalation-driven interface orbital hybridization
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MoS?/CoFeB异质结构中通过3D金属间层工程显著增强界面自旋传输，Ti修饰层实现3300%的 spin-mixing conductance提升。第一性原理计算表明，界面金属原子的3d轨道杂化导致Mo 3d轨道下移，形成低阻 ohmic 接触。该研究揭示了二维材料异质结构中界面工程调控自旋传输的新机制，为高效率自旋电子器件设计提供新策略。
刘家强|刘邦|卢琦|赵萌|查曦|王文莉|董国华|赵一凡|王志光|郭志新|刘明
中国西安交通大学电子科学与工程学院，电子材料研究实验室，制造系统工程国家重点实验室，医工结合创新中心，西安710049
摘要
界面自旋传输在自旋电子器件中起着关键作用，这些器件依赖于磁性/非磁性材料的功能性薄层及其界面。像过渡金属硫属化合物（TMDCs）这样的二维材料提供了独特的机会，但它们存在较大的界面势垒，这抑制了自旋的产生和操控。尽管存在这一挑战，针对TMDC/铁磁异质结构中界面自旋传输的系统研究及有效控制方法仍然很少。在这里，我们展示了通过3d金属插层进行界面工程可以显著增强MoS?/CoFeB异质结构中的自旋传输。通过在MoS?和CoFeB之间引入超薄界面层（Al、Ti、Cu），我们实现了自旋混合电导的显著调制（增加了3300％）。第一性原理计算表明，这种增强是由于界面轨道杂化导致未占据的Mo d轨道发生下移，从而形成了低电阻的欧姆接触。这些发现确立了界面插层作为优化基于TMDC的自旋电子异质结构中自旋传输的有效策略，为器件设计和性能提升提供了重要见解。
引言
在低能耗自旋电子技术（如基于自旋的存储和逻辑器件）的发展中，电荷与自旋电流之间的高效转换至关重要。这一过程的核心是重金属/铁磁（HM/FM）界面处的自旋透明性，它由自旋混合电导决定。最近的研究表明，通过界面工程（如原子层修饰）可以将这一参数调节数十个百分点，这突显了界面设计在优化自旋-电荷转换中的重要性[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。尽管取得了进展，但对更高效率和可扩展性材料的探索仍在继续。
在过去的十年中，二维（2D）过渡金属硫属化合物（TMDCs）因其原子厚度、强自旋-轨道耦合（SOC）和可调的电子特性而成为有前景的候选材料[7]。自从在单层MoS?/FM异质结中首次实现自旋电流生成[8,9]以来，包括WSe?、WTe?和MoTe?在内的多种TMDCs已被集成到铁磁层中，显示出独特的自旋特性，并在磁随机存取存储器（MRAM）等应用中展现出潜力[7,[10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18], [19]]。然而，关于TMDC/FM系统中界面自旋传输的系统研究仍然较少，限制了它们的实际应用[[20], [21], [22], [23]]。一个关键挑战在于减轻阻碍自旋注入和检测的界面势垒，而TMDC-金属结中常见的肖特基势垒（SBs）加剧了这一问题[24]。
从晶体管研究中的经验可以看出，通过使用插层层（例如Ti、Al）[[[25], [26], [27], [28], [29], [30], [31]]来减少肖特基势垒，可以为增强自旋传输提供途径。通过最小化界面电阻，这些策略有望有效提高自旋电子异质结构中的自旋混合电导。然而，TMDC/FM系统中界面化学、轨道杂化和自旋动力学之间的相互作用仍需进一步探索。
在这里，我们选择了已经实现晶圆级制备的MoS?[32,33]作为非磁性层，并在其上沉积CoFeB来研究异质结构的界面自旋传输。MoS?厚度对Gilbert阻尼常数的影响与考虑自旋回流效应的自旋泵浦理论一致，通过拟合可以得到MoS?的自旋扩散长度约为6.62 nm。更重要的是，我们证明了3d金属插层层可以显著增强MoS?/CoFeB异质结构中的自旋传输。使用Al、Ti和Cu作为界面修饰剂，我们实现了3300％的自旋混合电导增加，这归因于Mo d能级态的轨道杂化效应。厚度依赖的测量结果揭示了最佳的插层范围，平衡了肖特基势垒的降低和自旋回流效应。这项工作将接触工程与自旋电子学联系起来，为高性能基于TMDC的器件提供了可扩展的途径。
样品制备
大面积连续的MoS?薄膜是通过化学气相沉积（CVD）方法沉积在热氧化的Si基底上的。MoS?薄膜是在一个直径为80毫米的双温区管式炉中生长的（Sixcarbon Tech深圳）。使用纯度为99.999％的MoO?作为钼源，纯度为99.999％的固态硫作为硫源，氩气作为生长载气。MoS?薄膜在转移至磁控管之前被氩气包裹。
结构表征
图1a展示了MoS?/CoFeB双层结构的示意图。图1b展示了不同厚度MoS?样品的拉曼光谱，清晰地显示了E?g模式和A?g模式，且这两种模式的位置随着MoS?厚度的增加而变化。通过比较这两种模式的频率差异与已发表的结果[34]，我们可以确定生长的MoS?层数为单层、7层和12层。之后，使用原子力显微镜（AFM）进行了进一步分析。
结论
总之，我们的研究表明，通过界面工程可以显著调节TMDCs/铁磁异质结构中的界面自旋传输，而这在之前的重金属/铁磁系统中是无法实现的。这些结果揭示了TMDCs/FM系统中界面自旋传输的独特调控机制，与HM/FM系统有所不同。第一性原理计算证实了插层层导致自旋转移的减少。
CRediT作者贡献声明
刘家强：撰写——原始草稿，方法论，实验研究。
刘邦：撰写——原始草稿，软件开发，方法论。
卢琦：数据可视化，实验研究，资金获取。
赵萌：数据可视化，方法论，数据管理。
查曦：软件开发，实验研究，数据管理。
王文莉：资源准备，实验研究，形式分析。
董国华：数据可视化，方法论，实验研究。
赵一凡：项目监督，项目管理，概念构思。
王志光：撰写——审稿。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：62371385、12304127、623B2082）、中国博士后科学基金（项目编号：2023TQ0261、2023M742768）的支持。
