双色莫尔超晶格中四极子激子与关联态的电控调控新突破

《Nature Communications》：Bichromatic moiré superlattices for tunable quadrupolar trions and correlated states

本刊推荐：为解决传统莫尔超晶格结构调控性不足的问题，研究人员通过构建WSe2/WS2/WSe2异质三层的双色莫尔超晶格，实现了四极子莫尔激子（quadrupolar moiré trions）的电场调控，并观察到从层间到层内莫特绝缘态的相变。该工作为量子光操纵和关联电子态研究提供了可重构平台。

　　

当两种二维材料以特定角度堆叠时，会形成周期性的莫尔条纹图案，这种莫尔超晶格能够显著改变材料的电子能带结构和光学性质。近年来，过渡金属硫族化合物（TMD）异质结构中的莫尔超晶格已成为研究关联物理和量子模拟的重要平台，为探索激子复合物、维格纳晶体、莫特绝缘体等新奇物态提供了理想载体。然而，传统莫尔超晶格一旦制备完成，其结构参数便难以调节，这种固有的刚性严重限制了后续对物性的调控能力。

针对这一挑战，华盛顿大学圣路易斯分校的王曦团队及其合作者在《Nature Communications》上发表了最新研究成果。他们设计了一种新型的非对称WSe₂/WS₂/WSe₂异质三层结构，将具有不同莫尔波长的R型堆叠和H型堆叠组合起来，形成了双色莫尔超晶格。这种结构通过两种莫尔图案的干涉，产生了丰富的可调谐性，为探索新型量子态开辟了新途径。

研究人员采用机械剥离和干法转移技术制备了双栅极器件，通过压电力显微镜（PFM）确认了顶层WSe₂与中间层WS₂形成约1°转角的R堆叠（莫尔波长约7.4纳米），底层WSe₂与WS₂形成约1.56°转角的H堆叠（莫尔波长约6.7纳米）。这种精巧的结构设计使得两个异质界面产生略微失配的莫尔周期，从而形成复杂的拼接图案。

多轨道特性的双色莫尔超晶格

光学测量结果显示，该异质三层结构在1.39电子伏特和1.46电子伏特处出现两个明显的层间激子发光峰。能量分离达70毫电子伏特，远超过单个莫尔位点的激子双占据能，表明其起源于多轨道特性。通过电场调控实验，研究人员发现高能峰的发光能量随电场增加而单调下降，对应偶极矩向下的层间激子；而低能峰在电场反向时呈现相反的斜率，表明其偶极矩方向可随电场翻转。

四极子莫尔激子

在空穴掺杂条件下，低能峰表现出近乎零偶极矩的独特行为。当固定空穴浓度（n = -2.25×10¹² cm^-2和n = -3.75×10¹² cm^-2）并扫描电场时，低能峰的发光能量在低场范围内保持稳定，这与四极子莫尔激子的形成密切相关。理论分析表明，这种激子复合体由一个电子和两个空穴组成，两个空穴对称分布在两个WSe₂层中，形成了近乎消失的垂直偶极矩。

关联态的电控调控

通过系统研究发光强度和平偏振度随掺杂浓度的变化，研究人员观察到在特定填充因子处出现明显的突变特征。在零电场下，当空穴密度达到3.6×10¹² cm^-2（对应v = -1填充）时，系统进入层间莫特绝缘态。随着电场增强至-0.05伏/纳米和-0.1伏/纳米，形成绝缘态所需的载流子密度分别增加至4.0×10¹² cm^-2和6.45×10¹² cm^-2，表明莫尔位点密度发生了显著变化。

理论计算直观展示了电场对莫尔势垒景观的重塑作用。在零电场时，空穴势阱最小值分布于两个WSe₂层中；当施加负向电场时，势阱最小值数量显著增加，空穴逐渐局域于顶层WSe₂，系统从层间莫特绝缘态转变为层内莫特绝缘态。

本研究的关键技术方法包括：使用机械剥离和精准堆叠技术制备非对称WSe₂/WS₂/WSe₂异质三层器件；通过压电力显微镜（PFM）表征莫尔超晶格结构；利用低温共聚焦光致发光（PL）光谱测量激子发光特性；采用双栅极结构独立调控载流子掺杂和垂直电场；基于第一性原理计算莫尔势垒景观。

该研究通过创新性地构建双色莫尔超晶格，实现了对四极子激子和关联电子态的有效调控。与先前在对称结构中观察到的玻色型四极子激子不同，本研究发现的费米型四极子莫尔激子具有更高的稳定性，特别是在空穴掺杂条件下表现出对电噪声的强抗干扰能力。同时，电场对莫尔势垒的连续调控能力为研究关联物态相变提供了新途径。这项成果不仅深化了对莫尔超晶格中多体相互作用的理解，也为开发量子光源和可编程量子器件奠定了基础。