从多元固溶体到高熵纳米材料

《ACS Nano》：From Multinary Solid Solutions to High-Entropy Nanomaterials

高熵纳米材料（HENMs）从多元合金发展为涵盖合金、氧化物、硫化物及新型陶瓷（如碳化物、氮化物等）的可调平台，通过成分扩展、维度缩减和结构多样化（固态、空心、介孔、层状架构）实现性能调控。研究揭示纳米尺度相形成与稳定机制，包括构型熵效应、扩散迟滞和快速淬火的影响，评估自上而下与自下而上制备路径的可行性。提出高通量合成与快速电化学表征结合的技术，以及机器学习压缩搜索空间、揭示成分-结构-性能规律的方法，最后总结材料扩展、可控合成、原位表征和可持续性等关键挑战与机遇。

　　

高熵纳米材料（HENMs）是一种包含多种主要元素且这些元素近乎等原子比的纳米级固溶体，它们已经从早期的多元合金迅速发展成为一种可广泛调节的材料平台，涵盖了合金、氧化物、硫化物以及新兴的陶瓷材料（如碳化物、氮化物、磷化物和氟化物）。本文从组成扩展、维度缩减和结构多样化（固态、中空结构、介孔结构和层状结构）的角度梳理了这一演变过程。我们总结了目前关于纳米尺度相形成和亚稳态的热力学及动力学原理的认识，重点探讨了构型熵稳定作用与焓 penalty 的对比、扩散过程缓慢以及快速淬火机制的影响。文章对自上而下和自下而上的合成方法进行了深入评估，说明了非平衡状态下的合成路径如何实现纳米尺度上的多元元素均匀混合。此外，我们还介绍了将连续合成与快速电化学分析相结合的高通量技术，以及利用机器学习框架压缩组合搜索空间并揭示组分-结构-性能关系的方法。最后，我们指出了在组分扩展、预测性合成控制、原位/高通量表征、可解释的机器学习方法、器件级集成以及资源可持续性方面面临的关键挑战和机遇。这些进展共同推动了从“基于熵稳定的奇特材料”向具有可编程性能的工程化高熵纳米材料的转变，这些材料可用于催化、能量转换/存储、电子学以及极端环境技术等领域。