具有异质结构的GO/PbO2复合材料在废旧锂离子电池中用于电催化降解碳酸乙烯酯

《Inorganic Chemistry》：GO/PbO2 Composite with Heterostructure for Electrocatalytic Degradation of Ethylene Carbonate in Spent Lithium-Ion Batteries

石墨烯氧化物/二氧化铅复合电极通过调控异质结构显著提升有机电解质电催化氧化性能，GO–PbO?–100电极实现1000 mg/L EC完全矿化为CO?和H?O，动力学分析显示伪一级反应特征，DFT计算证实异质结构降低反应步骤自由能，特别是速率控制步骤，为废锂离子电池处理提供高效催化剂。

　　

电催化氧化是一种高效且环保的有机废物处理方法。为了减轻废弃锂离子电池中有机电解质排放带来的生态风险，开发高性能电极材料具有重要意义。本文制备了三种氧化石墨烯（GO）/PbO₂复合电极：GO–PbO₂-50、GO–PbO₂-100 和 GO–PbO₂-150，用于电催化氧化碳酸乙烯酯（EC），后者是废弃锂离子电池中的主要有机电解质。GO/β-PbO₂/α-PbO₂异质结构的形成减小了β-PbO₂晶粒尺寸，增加了活性位点，增强了·OH自由基的生成，降低了界面电荷转移阻力，并提高了氧气的释放电位。GO–PbO₂-100电极表现出最佳的催化活性，在40 mA cm^–2的电流密度下，能够将1000 mg L^–1的EC几乎完全降解为CO₂和H₂O。EC的电化学降解过程遵循伪一级动力学。密度泛函理论计算表明，GO/PbO₂复合材料显著降低了每个氧化步骤的吉布斯自由能，尤其是决定反应速率的步骤，从而增强了反应的自发性。因此，这种具有异质结构的GO/PbO₂复合材料是高效降解废弃锂离子电池中有机废物的理想催化剂。