二维Janus体系中非线性光学的激子工程

《Journal of the American Chemical Society》：Exciton Engineering of Nonlinear Optics in a Two-Dimensional Janus System

二维材料激子效应调控非线性光学响应研究：揭示Janus单层RhSeCl通过激子辅助双共振机制实现gSHG增强，双层堆叠构型及垂直电场调控激子杂化，为设计可控非线性量子光源提供新途径。

　　

非线性光学（NLO）响应对于激光器、传感技术和量子技术至关重要。在二维系统中，多体激子效应可以显著改变NLO响应，从而产生新的激子介导的NLO现象。然而，我们对这些效应在真实材料中的理解仍然有限，尤其是在通过激子可控地调控NLO响应方面。在这里，我们报告了在实验合成的、基态稳定的Janus单层材料RhSeCl中观察到的强激子二次谐波生成（SHG）现象。通过结合密度泛函理论和多体微扰理论，我们发现其巨大的SHG效应不仅源于内在的对称性破缺，还关键地依赖于激子辅助的双共振机制。在双层结构中，不同的堆叠配置能够实现巨大的SHG调制，并伴随着从层内激子到层间激子的主导贡献的转变。垂直电场通过精确控制层间和层内激子之间的杂化作用进一步增强了可调性。我们的发现表明，Janus材料是一种有前景的激子NLO平台，可以通过可控的激子工程实现非线性量子光源的系统设计。