通过生成式Transformer增强型构型相互作用（Generative Transformer-Enhanced Configuration Interaction）加速多体量子化学计算

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Accelerating Many-Body Quantum Chemistry via Generative Transformer-Enhanced Configuration Interaction

量子多体计算中，基于生成式Transformer的神经网络方法GTNN-SCI通过采样重要配置实现加速，在保持高精度的同时使计算速度提升10倍，成功处理了传统方法难以解决的强相关体系[Fe2S2(SCH3)4]^2-。

　　

量子多体计算在本质上面临配置空间呈指数级增长的限制，这使得对强关联系统的精确处理在计算上变得极为困难。在这里，我们提出了基于Transformer的机器学习方法——生成式Transformer神经网络选配相互作用（Generative Transformer Neural Network Selected Configuration Interaction，简称GTNN-SCI），该方法能够生成重要的系统配置以加速多体量子化学计算。通过利用Transformer架构的自注意力机制来捕捉长程电子关联，GTNN-SCI相比现有的神经网络方法实现了最高达10倍的加速效果，同时保持了高精度。我们通过计算包括N₂、H₂O和C₂在内的代表性分子的相关能和结合能来验证GTNN-SCI的有效性，使用的高斯（cc-pVDZ）和平面波基组均显示出比以往基于神经网络的选配CI技术更快的收敛速度和更低的能量结果。最重要的是，我们的生成方法能够识别出传统耦合方案所遗漏的高阶激发态，从而获得比现有方法（包括热浴CI）更低的变分能量。这一能力使得GTNN-SCI能够准确处理强关联的[Fe₂S₂(SCH₃)₄]^2– ([2Fe–2S])簇系统，其基态能量与DMRG基准值的化学精度相当，而传统的选配CI方法在该系统上却无法取得成功。因此，GTNN-SCI方法将现代深度学习技术与高性能电子结构计算相结合，为解决复杂分子系统中的电子薛定谔方程提供了一种高效且精确的方法。