铅基有机硫属化合物中电子与振动结构的调控

《Journal of the American Chemical Society》：Modulation of the Electronic and Vibrational Landscape in Lead Organic Chalcogenides

金属有机硫族化合物（MOCs）中铅有机硫族化合物（LOCs）具有长寿命声子-光相互作用，但强电子-声子耦合导致载流子自捕获抑制电荷传输。本研究表明，硫（Se）和碲（Te）基LOCs因扩大轨道和降低电子有效质量，显著抑制载流子自捕获，使光致发光强度提升，电荷迁移率改善。实验成功合成Se/Te基LOC单晶，证实轨道工程可调控电子-声子相互作用。

　　

金属有机硫属化合物（MOCs）是一类新兴的二维（2D）材料，具有可调的带隙和强烈的光与物质相互作用，因此在光学和极化子应用中具有巨大潜力。铅基有机硫属化合物（LOCs）在MOCs中尤为突出，尽管其晶格结构发生畸变，但仍能维持长寿命的相干光学声子。然而，强烈的电子-声子耦合也会导致载流子快速自陷，从而阻碍载流子的传输。在本研究中，我们发现基于硒（Se）和碲（Te）的LOCs中载流子自陷现象得到了抑制。具体来说，硒和碲的扩展轨道使得导带具有更高的色散特性，并降低了电子的有效质量，从而减轻了载流子的自陷现象。由于载流子自陷的减少，基于硒和碲的LOCs表现出更强的带间光致发光性能和更好的载流子传输性能。我们的研究结果为合成基于硒和碲的LOC单晶提供了一条途径，并展示了通过轨道工程调控其电子和声子性质的潜力。