RuO2中的晶界驱动协同双机制催化作用:提升酸性氧演化反应的活性与稳定性

《Journal of the American Chemical Society》:Grain Boundary-Driven Synergistic Dual-Mechanism Catalysis in RuO2 for Enhancing Acidic Oxygen Evolution Reaction Activity and Stability

【字体: 时间:2025年11月25日 来源:Journal of the American Chemical Society 15.6

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  氧析出反应催化剂设计中晶界富集结构调控双活性位点协同机制研究,通过Ni/B共掺杂构建超薄RuOx纳米片晶界富集结构,实现界面吸附能势垒优化与晶格氧活化双重路径协同,在0.5 M硫酸中过电位仅206.8 mV,循环稳定性超700小时,为酸性电解水制氢提供原子级晶界工程新策略。

  
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设计具有可控缺陷的酸性氧演化反应(OER)催化剂仍然是实现通过水电解可持续生产氢气的关键障碍。在这项工作中,我们通过Ni和B的共同掺杂(Ni,B-RuOx),在超薄RuOx纳米片中构建了富含晶界的结构,从而在界面处形成了具有原子级缺陷的构型。这种结构在界面区域和晶格区域内部形成了两类不同的活性位点,使得能够精确调节两种反应途径:吸附物演化机制(AEM)和晶格氧机制(LOM)。具体而言,界面位点优化了氧中间体的吸附能垒,而晶格位点则促进了晶格氧的激活和参与。这种空间分离的协同机制使得Ni,B-RuOx在0.5 M H2SO4溶液中同时具备了出色的催化活性(过电位为206.8 ± 1.3 mV,电流密度为10 mA cm–2)和长期稳定性(>700小时)。在质子交换膜电解槽中的动力学分析进一步表明,这种富含晶界的结构能够在恶劣的操作条件下保持稳定的界面反应。这项工作为设计高稳定性的酸性OER催化剂提供了新的原子界面工程范例,从而推动了绿色氢生产技术的实际应用。

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