具有反向三明治结构的协同工程双原子催化剂用于二氧化碳还原：基于密度泛函理论（DFT）和机器学习的联合研究

《The Journal of Physical Chemistry Letters》：Coordination-Engineered Double-Atom Catalysts with Inverse Sandwich Structures for CO2 Reduction: A Combined DFT and Machine Learning Study

双原子催化剂设计、DFT-ML框架、CO2还原活性预测、筛选策略、机器学习加速催化材料发现

　　

配位工程为提高电催化剂在二氧化碳还原反应（CO?RR）中的活性和选择性提供了一条有前景的途径。在这里，我们建立了一个基于密度泛函理论（DFT）和机器学习（ML）的框架，以加速具有反向三明治结构的铜基双原子催化剂（DACs）的发现。通过四步筛选流程（稳定性 → 二氧化碳吸附 → 选择性 → 活性），在162种结构中筛选出了18种候选催化剂，这些候选催化剂的性能均优于Cu(111)和Cu–N?，这凸显了通过配位调节几何结构所带来的优势。我们进一步开发了一个基于五个关键描述符的可解释XGBoost模型来预测催化活性。将该模型应用于162种银基和837种铜基DACs（其C/N/B配位比不同），分别得到了9种和153种有潜力的候选催化剂。对选定候选催化剂的DFT验证证实了该模型的可靠性。本研究展示了通过配位工程设计的DACs在高效二氧化碳还原反应中的潜力，并证明了一种稳健且可推广的DFT–ML策略，可用于加速催化剂的发现过程。