石墨烯/银(111)界面上的应力介导的硼吸附与扩散：基于密度泛函理论（DFT）的基底效应研究

《The Journal of Physical Chemistry C》：Strain-Mediated Boron Adsorption and Diffusion at Graphene/Ag(111) Interfaces: A DFT Study of Substrate Effects

原子级建模中变形位置的选择对异质系统性能影响显著。研究以石墨烯/Ag(111)体系为例，发现层间结合能受变形方式影响微弱（<1%），但硼吸附能存在11%的构型依赖性，且扩散系数对建模方法高度敏感（300K时达一个数量级差异），基底变形效应通过对比自由 standing石墨烯得到验证。

　　

对异质材料系统的原子级建模面临一个根本性挑战：需要确定单元晶胞内的哪个结构组分应该发生外力作用下的形变。以Ag(111)基底上的石墨烯作为模型系统，我们发现：无论形变是作用于石墨烯、基底还是两者同时发生，层间结合能几乎保持不变（变化幅度小于1%）；然而，硼原子的吸附能却明显依赖于单元晶胞的构型，其变化幅度达到了11%。最引人注目的是，硼原子的扩散系数对计算方法的敏感性极高，在300 K时不同计算方法之间的结果存在数量级上的差异。通过与原始状态和发生形变的独立石墨烯进行比较，揭示了基底本身的影响。