非弹性质子隧穿在DNA点突变和遗传多样性生成中的作用

《IEEE Transactions on Molecular, Biological, and Multi-Scale Communications》：The Role of Inelastic Proton Tunneling in Generating Point Mutations and Genetic Diversity in DNA

DNA质子隧穿影响信息传递机制研究，通过非弹性隧穿与环境耦合分析，建立双势阱哈密顿的Born-Markov主方程，结合DFT计算和H/D同位素效应实验，揭示质子隧穿延长tautomeric异构体寿命并提高突变概率，为生物量子动力学与突变学定量关联提供新方法。

　　

摘要：

在DNA分子转录过程中，信息传递的保真度受到量子威胁，这种威胁源于质子在碱基对上的波动。当一个通过氢键连接的质子在DNA的供体位点和受体位点之间隧穿时，可能会发生点突变，从而暂时产生互变异构体，在复制过程中导致错配。尽管质子隧穿的过程具有弹性特性，但我们分析了伴随能量交换的非弹性质子隧穿现象，这种能量交换涉及局部振动/电子模式以及周围环境。在开放量子系统的框架下，我们推导出了由氢键几何结构和环境光谱特性参数化的两态（双势阱）哈密顿量的玻恩-马尔可夫主方程。量子化学参数是通过密度泛函理论（DFT，采用B3LYP/6311G、Gaussian09方法）计算得出的，溶剂为水。我们研究了温度依赖性和动力学同位素效应（H/D）。研究结果表明，非弹性隧穿可以延长互变异构体的寿命并增加错配的概率。这些结果为将微观质子动力学与生物学上的突变途径联系起来提供了定量依据。