通过H2O-H2共同供给增强Mg掺杂铋催化剂中的CO2热光催化还原

《Advanced Synthesis & Catalysis》：Enhancing Thermal-Photocatalytic Reduction of CO2 via H2O-H2 Co-Feeding in Mg-Doped Bismuth Catalysts

Mg掺杂Bi纳米球催化剂在H2O/H2协同作用下高效还原CO2，通过调控纳米结构、表面电荷及水吸附促进CO2活化。原位红外证实CO2吸附于Bi-OH生成CO3^2?中间体，H2提供氢源实现CO选择性还原，产率达55.32 μmol·g?1·h?1（较纯H2提升2.4倍），机理涉及活性位点工程与反应物协同。

　　

摘要

高效热光催化CO₂还原催化剂的设计需要结构调控与反应物活化策略的协同整合。本文报道了一种掺镁的Bi纳米球催化剂，该催化剂在H₂O-H₂共供给条件下表现出优异的CO₂还原性能。镁的掺杂不仅通过减小颗粒尺寸优化了纳米结构，还改变了表面电荷分布，增强了水的吸附能力，从而促进了CO₂的活化及催化性能。在H₂O-H₂共供给条件下，H₂O与Bi反应生成羟基化的Bi_•OH位点，这些位点有助于CO₂的化学吸附，而H₂则提供还原所需的氢物种（*H）。原位漫反射红外傅里叶变换光谱揭示了一种协同机制：CO₂首先吸附在Bi_•OH上形成*CO₃^2?中间体，随后在H₂的活化作用下发生连续还原。这种协同作用使得在420纳米光照下CO的产率达到55.32 μmol·g^?1·h^?1，选择性达到100%，比纯H₂气氛下的产率高出2.4倍。该研究强调了掺杂剂驱动的活性位点工程以及H₂O-H₂反应物协同作用在CO₂转化中的关键作用，为催化性能的提升提供了一种可扩展的策略。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

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