螯合添加剂赋予水基可充电锌金属电池双重功能：抑制枝晶形成及枝晶间的相互作用

《Journal of Materials Chemistry A》：Chelating additive enabled dual-action hydrogel polymer electrolyte: suppressing dendrite formation and crosstalk in aqueous rechargeable zinc metal batteries

锌金属水凝胶电解质抑制枝晶与串扰的机理研究

　　

水基可充电锌金属电池（ARZMBs）作为一种可持续的能源存储解决方案，因其高容量、成本效益和环保性能而受到了广泛关注。然而，诸如锌枝晶无序生长和电极间相互作用等问题限制了其电化学稳定性和长期循环性能。在这项研究中，我们开发了一种双功能凝胶电解质，该电解质在聚合物水凝胶基质中加入了螯合添加剂，以解决这些限制。螯合添加剂能够调节Zn²⁺离子的流动，抑制枝晶生长并促进锌的均匀沉积与剥离，从而提高阳极的可逆性。同时，聚合物水凝胶电解质提供了机械强度高的框架，并具有较高的离子导电性，减少了基于MnO₂的阴极中Mn的溶解，并即使在实际阴极负载下也能抑制阴极与阳极之间的相互作用。螯合剂和聚合物网络的协同作用显著提升了电池的电化学性能，表现为循环稳定性、倍率性能和库仑效率的显著提高，优于传统的水基电解质。密度泛函理论（DFT）的计算结果表明，Zn²⁺与聚合物之间存在强烈的配位作用，同时Mn²⁺的移动受到限制，这进一步证实了实验观察到的稳定效果。本研究强调了电解质工程在优化高性能ARZMBs性能中的关键作用，并提出了一种通过设计功能性电解质来稳定锌金属界面的策略性方法。