通过简单的低温煅烧工艺对MIL-101(Cr)进行缺陷工程改造，从而在温和条件下实现高效的CO2环加成反应

《Journal of Materials Chemistry A》：Defect-engineered MIL-101(Cr) via facile low-temperature calcination for efficient CO2 cycloaddition under mild conditions

缺陷金属有机框架材料通过低温煅烧策略可控引入晶格缺陷，暴露更多Cr3?活性位点，显著提升CO?在80°C、0.1 MPa条件下的6小时环化加成效率（>99% vs. 原生材料52%），并保持优异循环稳定性。

　　

由于具有可调的活性位点和卓越的催化活性，缺陷金属有机框架（Defective Metal Organic Frameworks）已成为二氧化碳（CO?）转化的有前景的催化剂。尽管它们具有巨大潜力，但通过简单且可扩展的方法实现高缺陷密度仍然是一个主要挑战。为了解决这个问题，我们开发了一种创新的低温煅烧策略（300°C，10分钟），在保持MIL-101(Cr)结晶性的同时引入大量配体缺陷，从而暴露出更多的Cr3?路易斯酸位点参与环氧官能团的活化。所得到的缺陷MIL-101在二氧化碳环加成反应中表现出显著的催化效率，在温和条件下（80°C，0.1 MPa）6小时内即可实现超过99%的产率，远高于原始MIL-101（52%）。此外，该催化剂还表现出出色的可回收性，在多次反应循环中仍能保持全部活性。除了合成过程的简便性外，这项工作还提供了关于缺陷在促进环氧官能团活化及环开环反应中关键作用的基本见解，为在温和条件下利用二氧化碳以及高效生产环状碳酸酯提供了可持续的途径。