通过空间电荷转移实现非线性光学发色团的设计，使其具备平衡的吸收特性和高效性能

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Through-space charge transfer enabled design of nonlinear optical chromophores with balanced absorption and efficiency

非线性光学材料设计中存在电荷转移增强与吸收边红移的平衡难题。本研究通过DFT和TD-DFT方法，发现采用π桥连接的供体-受体-π共轭体系可实现通过空间电荷转移（TSCT）路径，在提升内禀电荷转移（ICT）强度的同时有效抑制吸收边红移，为高效率低红移NLO材料设计提供新策略。

　　

高性能非线性光学（NLO）材料的设计通常面临着一个根本性的权衡：如何在增强电荷转移与控制光吸收的红移之间找到平衡。在这项研究中，我们采用了密度泛函理论（DFT）和时依赖密度泛函理论（TD-DFT）来研究一种分子设计策略，该策略在传统的键间电荷转移（TBCT）基础上引入了空间内的电荷转移（TSCT）途径。通过使用π共轭的供体-π-受体（D–π–A）结构，我们证明了引入TSCT不仅能够增强分子内的电荷转移（ICT），这对于提高NLO响应至关重要，同时还能抑制吸收边缘的进一步红移——这种现象在高性能NLO发色团中通常伴随着共轭结构的延长。我们的研究结果表明，供体和受体单元通过π桥进行共面排列在调节激发特性方面起着关键作用，且不会影响NLO效率。这种方法为下一代NLO材料提供了一种有前景的计算设计策略，特别是在需要同时优化光谱透明度和NLO效率的情况下。