可切换自旋转变纳米颗粒的3D弹性建模：有限尺寸效应及表面-体相相互作用对热滞现象的影响

《Physical Chemistry Chemical Physics》：3D elastic modeling of switchable spin transition nanoparticles: finite size scaling and surface–bulk interplay effect on thermal hysteresis

自旋交叉纳米颗粒的三维立方晶格热力学特性研究表明，电-弹性模型揭示了尺寸、表面效应与自旋域动态的关联，热滞宽度非线性依赖渗透深度，相位图呈现非协同、临界协同和协同三个区域，空间自旋相关长度随尺寸变化。

　　

自旋交叉（Spin-crossover, SCO）纳米粒子（NPs）由于其可切换的电子和结构特性，在多功能纳米器件的开发中展现出巨大的潜力。然而，控制它们在三维晶格中行为的协同机制仍然很大程度上未被探索，尤其是在表面与核心之间的相互作用以及尺寸依赖的动力学方面。在本研究中，我们使用电弹性模型研究了完全可切换的3D立方晶格中SCO纳米粒子的平衡和非平衡热力学性质，重点关注电子和结构自由度之间的相互作用以及表面效应的影响。我们的模拟揭示了高自旋分数n_HS随温度T在空间和时间上的变化情况，这种变化对于不同的纳米粒子尺寸N是不同的，并且表现出热滞后现象，其宽度随尺寸而变化。时空配置进一步突出了自旋转变过程中自旋畴的成核、生长和传播机制的各种特征。通过相图将转变温度与纳米粒子尺寸联系起来，我们发现了三种不同的区域：非协同区域、交叉区域和协同区域，在协同行为开始时出现了一个分叉点。我们量化了表面和体相贡献之间的相互作用，表明热滞后宽度与纳米粒子表面的穿透深度呈非线性关系。因此，可以区分表面和体相对热滞后的贡献，并确定它们对纳米粒子尺寸的影响。通过对3D纳米粒子晶格中电子、结构和协同效应之间复杂相互作用的分析，本研究旨在帮助弥合理论建模与实际应用之间的差距，为SCO纳米材料在多功能器件中的更广泛应用铺平道路。