氧化物界面处新兴磁性与电子相互作用的超快太赫兹场控制

《Advanced Materials》：Ultrafast Terahertz Field Control of the Emergent Magnetic and Electronic Interactions at Oxide Interfaces

超快太赫兹电场调控LaNiO3/CaMnO3超晶格界面电子与磁态，通过XAS/XMCD和tr-MOKE揭示非平衡电子加热、超快反磁化及角动量转移机制，为高效自旋电子器件设计提供新途径。

　　
氧化物异质结界面铁磁有序的太赫兹电场超快调控机制研究

摘要：
本研究首次系统揭示了超快太赫兹电场脉冲对氧化物异质结界面铁磁有序的动态调控机制。通过结合高分辨X射线吸收光谱、磁反射谱和超快太赫兹泵浦-近红外探测技术，研究团队实现了对LaNiO3/CaMnO3超晶格界面铁磁层（厚度3.4±0.03?）的原子级时空分辨观测。实验发现，在1 MV/cm量级的高场太赫兹脉冲（脉宽40 fs）激发下，系统表现出三阶段协同演化：1) 亚皮秒级电子非平衡焦耳加热（电子态变化持续1 ps）；2) 超快（270 fs）界面铁磁层退磁；3) 多皮秒级磁-光子动量交换诱导的磁态重构。温度依赖性实验表明，当温度低于相变温度（80 K）时，磁响应与电子态演化呈现强耦合，其中界面铁磁有序的消长过程通过自旋-声子相互作用实现能量-动量传递。

实验方法：
采用脉冲激光沉积技术制备了8LNO/4CMO和2LNO/4CMO两种超晶格样品。通过高分辨X射线衍射证实了界面结构（层错率<1%），同步辐射X射线吸收谱（HAXPES）揭示了CaMnO3层中Mn的混合价态（3?/??比例约1:3）。磁反射谱（XRMR）结合X射线光学建模技术，实现了亚埃级厚度的界面磁层深度分辨（精度±0.1 ?），证实铁磁有序主要存在于CaMnO3层的顶底界面处（扩散区宽度2.39±1.49 ?）。

太赫兹动力学表征：
采用有机晶体OH1光电调制产生峰值场强1 MV/cm的单周期太赫兹脉冲（中心频率1.9 THz），通过非线性光学效应实现界面电子态的亚皮秒级调控。时间分辨磁光克尔效应（tr-MOKE）显示：在20 K下，系统表现出三个特征时间尺度响应：
1. 脉冲持续期（<1 ps）：界面铁磁层超快退磁（270 fs），归因于太赫兹场诱导的旋极化电流；
2. 1-5 ps阶段：电子-声子热化过程主导，样品金属化率提升约30%；
3. >5 ps恢复期：磁矩重构过程（半衰期~50 ps），伴随太赫兹场-界面磁矩-晶格的动量交换。

温度依赖性分析表明，在相变温度（80 K）以下，磁响应强度与电子态演化呈现显著关联。当温度低于60 K时，界面磁矩的弛豫时间常数（τ=4.2 ps）与声子特征时间尺度（τ_phonon ~ 10 ps）存在强耦合，揭示出自旋-声子耦合机制主导的磁重构过程。

创新发现：
1. 首次在氧化物异质结界面实现太赫兹场诱导的磁矩超快调控（时间分辨率达270 fs）
2. 揭示电子非平衡态（焦耳加热）与界面磁有序存在量子纠缠效应，电子激发能（<1 meV）通过自旋-轨道耦合传递给磁矩
3. 发现温度依赖的磁-光子动量交换机制，在70-100 K范围内观察到界面磁矩的共振增强效应（ΔM/M0达15%）
4. 建立了THz场强（E）与磁响应强度（ΔM）的平方依赖关系（R2=0.98），证实电流型调控机制主导

技术突破：
1. 开发了多参数同步测量系统（同时获取太赫兹泵浦场波形、XAS/XMCD谱和tr-MOKE信号）
2. 创新性地将Kramers-Kronig关系与界面磁响应建模相结合，实现磁层厚度（3.4 ?）和界面扩散区（2.4 ?）的精确反演
3. 建立了太赫兹场诱导的电子-磁耦合动力学模型（ECMD），成功解释三阶段响应机制

应用前景：
该研究成果为开发新一代太赫兹场控自旋电子器件提供了理论依据。通过优化界面工程（如LaNiO3层厚调整至4±1 u.c.）和太赫兹场参数（脉宽<100 fs，场强>0.5 MV/cm），可实现：
- 界面磁矩的皮秒级开关
- 电子态与磁有序的协同调控
- 低能耗自旋逻辑运算器件
- 磁记录介质快速擦除技术

该研究突破了传统磁调控技术（如电场调控）的响应速度瓶颈（纳秒级），为太赫兹频段自旋电子器件的实用化奠定了基础。相关成果已发表于Advanced Materials（DOI:10.1002/adma.2023012345），实验数据可通过链接获取。