光催化将PET升级转化为甲烷、氢气和高价值液态产品

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《Green Chemistry》：Photocatalytic upcycling of PET into methane, hydrogen and high-value liquid products

【字体：大中小】 时间：2025年11月27日 来源：Green Chemistry 9.2

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　　光催化升级处理聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）微塑料，利用P25-TiO2催化剂结合Pt共催化剂，优化温度（70℃）和反应条件（缺氧/富氧），高效生成氢气（15.35 μmol h?1）、甲烷及高价值液体产物（乙酸、草酸、甲酸、乙醇）。实验表明Pt显著提升氢气产量（4个数量级），甲烷主要源于PET直接降解而非氢化副反应，液相产物分布受催化剂和反应条件调控，长期稳定性测试显示催化剂性能稳定，验证了规模化应用的可行性。

　　
随着全球塑料污染问题的加剧，如何将废弃塑料转化为高价值资源成为研究热点。光催化升级技术因其环境友好和资源回收的双重优势备受关注。近期一项突破性研究通过系统优化催化剂、反应条件及氛围，成功实现了聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）微塑料的高效光催化转化，为可持续塑料处理提供了新路径。

### 催化剂优化与反应条件调控
研究团队以商业化的P25 TiO?催化剂为基础，通过光沉积法引入铂（Pt）作为共催化剂。表征结果显示，Pt纳米簇（平均尺寸4.05 nm）均匀分散在P25表面，形成金属-半导体异质结结构。这种设计不仅未改变TiO?的禁带宽度（3.08-3.19 eV），还通过增强光生电荷分离效率，使催化剂对水分子 splitting的活性显著提升。

温度对反应效率的影响呈现双面效应。实验表明，在70℃条件下， neat P25的H?产量仅为0.001 μmol h?1，而引入Pt后催化剂性能发生质的飞跃，H?产量提升4个数量级达到15.35 μmol h?1，量子产率（AQY）突破0.45%。温度升高不仅加速了PET水解为乙二醇（EG）和均苯四酸（TP），还通过增强自由基反应速率，促进EG的氧化路径选择。值得注意的是，甲烷（CH?）的生成速率在Pt存在下较未修饰催化剂提升3-7倍，且其产量与H?存在显著正相关性，表明两种气体产物的形成机制存在协同效应。

### 气相与液相产物谱系解析
气相分析揭示出双燃料（H?+CH?）的同步生成模式。在70℃条件下，P25-Pt体系每克催化剂可产生0.45%的H?量子效率，同时CH?产量达到0.009 μmol h?1。这种多产物协同生成现象颠覆了传统光催化仅以单一产物为主的认知，为塑料资源化提供了更灵活的工艺路线。碳平衡计算表明，约30%的PET分子链通过光催化断裂转化为液相高附加值产品。

液相产物分析显示EG的深度转化率达78%。高效液相色谱（HPLC）检测到乙酸（AA）、草酸（OA）、甲酸（FA）及乙醇等多元化产物，其分布比例受催化剂组成和反应条件的双重调控。当引入Pt共催化剂后，EG的氧化路径发生显著改变：在富氧条件下，EG优先通过路径1生成OA；而在惰性气体环境中，EG经路径2转化为AA和乙醇的效率提升1.5倍。1H核磁共振（NMR）谱证实了该转化路径，显示特征峰的位移与产物分子结构高度吻合。

### 规模化应用与稳定性验证
通过100 mL连续流动反应器的中试实验，研究团队验证了工艺的规模化潜力。在光照强度21.3 mW cm?2条件下，P25-Pt催化剂仍保持0.84%的量子产率，且连续运行32小时后催化剂表面未出现明显形貌变化（SEM显示纳米颗粒结构稳定），XRD分析证实TiO?晶相未发生改变。这种长期稳定性表明Pt共催化剂在复杂反应体系中具有优异的耐久性。

### 技术经济性展望
研究数据表明，该工艺可同时生产高价值化学品（AA、OA等）与可再生能源（H?、CH?）。以乙酸为例，其市场价值达€80/MWh，是化石燃料制氢成本（€30/MWh）的2.6倍。若实现规模化应用，每吨PET可产生约500升高纯度有机酸和200标准升绿氢气，形成完整的循环经济链。

### 挑战与未来方向
尽管取得显著进展，该技术仍面临挑战：首先，Pt的贵金属属性（每克催化剂含铂0.998%）制约了成本效益，需开发低铂或无铂替代方案；其次，强碱性介质（pH>13）对催化剂长期稳定性的影响尚未完全阐明，可能需要开发复合载体材料；最后，产物选择性调控仍需深入研究，如通过添加助催化剂实现特定化学品定向合成。

### 环境效益评估
研究采用环境全生命周期模型（E-LCA）进行模拟，显示每吨PET处理可减少CO?当量排放2.3吨，同时节约处理成本约€1500。这种"污染源变资源"的技术模式，为塑料垃圾的绿色转化提供了量化评估标准。

该研究通过多维度参数优化，不仅突破了传统光催化效率瓶颈，更构建了从基础研究到工程应用的完整技术链条。其核心价值在于开创了"塑料-燃料-化学品"三位一体转化模式，为解决微塑料污染提供了兼具环境效益与经济效益的创新方案。后续研究可聚焦于催化剂原位表征技术开发，实现反应中间体实时监测，这将有助于建立更精准的分子转化机制模型。

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