一种绿色高效的策略，用于从废弃的LiNixCoyMnzO2正极中浸出关键金属：调控介电材料SiO2的接触-电催化活性

《Green Chemistry》：A green and efficient strategy for leaching critical metals from spent LiNixCoyMnzO2 cathodes: modulating the dielectric SiO2 contact-electro-catalytic activity

锂离子电池回收中，二氧化硅微球尺寸与孔隙结构影响超声波能量聚焦，产生气泡促进电子转移；表面引入钠藻酸盐和聚乙烯亚胺后，羟基、羧基等官能团增强自由基生成效率，协同实现80℃下8小时金属浸出率近100%。

　　

由于全球向碳中和转型的趋势，锂离子电池（LIBs）作为关键的能量存储组件，正经历着前所未有的需求增长。由于工艺经济性、效率和环境可持续性，接触电催化（CEC）方法已被用于废旧LIBs的回收一段时间。然而，关于介电材料的微观结构和表面化学环境对其在CEC过程中催化活性影响的系统研究仍然很少。在这里，我们证明了金属的浸出效率同时取决于SiO?微球的大小和多孔结构。适当的大小和狭窄的分布可以显著减少超声波的散射强度，从而聚集能量，并促进空化泡的形成，生成大量的电子和自由基。同样，多孔结构通过增强水相接触界面也促进了电子和自由基的生成。此外，我们通过添加海藻酸钠（SA）和聚乙烯亚胺（PEI）来改变多孔SiO?微球的表面化学环境。羟基、羧基和氨基以及–COO?/–NH??微结构不仅加速了水分子向SiO?微球的电子转移，诱导出羟基自由基，还促进了SiO?微球向O?的电子转移，生成了超氧自由基。因此，在本研究中建立的实验条件下，由于羟基和超氧自由基的协同作用，在80°C下8小时内实现了废旧三元正极中约100%的金属浸出效率。我们预计这种创新策略将显著扩展CEC在LIB回收中的应用范围，从而满足全球对可持续LIBs日益增长的需求。