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通过分子前体工程合理合成Pd双原子催化剂,以实现选择性氢化反应
《Journal of Materials Chemistry A》:Rational synthesis of Pd dual-atom catalysts via molecular precursor engineering for selective hydrogenation
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年11月27日 来源:Journal of Materials Chemistry A 9.5
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Pd双原子催化剂通过分子前驱体工程合成,在苯乙炔半加氢化中实现100%转化率和93%选择性,优于其他催化剂,并适用于多种炔烃加氢。
钯双原子催化剂(Pd DACs)在选择性加氢反应中表现出平衡转化率和选择性的卓越潜力,但其合理设计却面临挑战。在这项研究中,通过分子前体工程的方法,成功地合成了Pd DACs,该过程涉及金属-有机多面体(MOPs)的转化。MOP Pd4L4由钯盐和含氮配体构成,能够与氧化石墨烯(GO)有效相互作用,从而确保Pd4L4分子在石墨烯表面的良好分散。经过热处理后,钯原子被锚定在掺氮的石墨烯上,形成Pd-DAC。高角环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构分析证实了Pd DACs的成功制备。在苯乙炔的半加氢反应中,Pd-DAC实现了100%的转化率和93%的苯乙烯选择性,这得益于Pd-Pd键的协同效应,其性能优于钯纳米粒子催化剂Pd-NPC(选择性为50%)和商用Lindlar催化剂(活性为54%)。Pd-DAC是目前报道的用于苯乙炔半加氢反应的最佳催化剂之一。此外,Pd-DAC在多种炔烃选择性加氢为烯烃的过程中也表现出广泛的适用性。这种DAC的合理合成方法为高效催化剂的开发提供了理论依据。
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