通过分层堆叠的晶界结构克服铝箔阳极中能量与耐久性之间的权衡

《Materials Horizons》：Overcoming the energy–durability trade-off in aluminum foil anodes via hierarchical laminated grain boundaries

铝箔阳极通过引入Al-1wt%Si合金，利用硅颗粒与铝的原子尺寸不匹配形成层状晶界结构，协调垂直晶界引导锂离子扩散和水平晶界驱动β-LiAl定向生长，构建交替α-β层状网络，结合预锂化实现高能量密度与长循环寿命。

　　

铝箔阳极通过集成活性材料和集流体，提供了一种轻便且可扩展的设计方案。然而，由于锂化过程中体积膨胀率高达约100%，其实际应用受到了限制。以往稳定铝箔的方法主要依赖于晶粒细化、合金化或预锂化处理，这些方法可以改善机械强度或电化学可逆性，但很少能同时实现两者。在这里，我们提出了一种全新的微观结构策略，应用于含1 wt%硅的铝箔中。铝和硅之间的原子尺寸差异较大，加上分散的硅颗粒的存在，会导致明显的晶格畸变和能量储存的不均匀性，从而形成部分重结晶的层状晶界结构。这种结构能够协调晶界的行为：垂直方向的晶界（LAGBs/MAGBs）引导锂离子的移动，而周期性的水平晶界（HAGBs）促进β-LiAl相的成核和定向生长，从而在充放电循环过程中形成α–β层状结构。这种层状α–β结构类似于“堆坝”，能够调节离子流动并释放应变能，其调控相变的方式与以往报道的所有铝箔阳极都不同。当与可控的电化学预锂化结合使用时，这种定制的微观结构设计能够充分发挥其潜力，同时实现高能量密度和长循环寿命。