SiC促进的Cu/ZnO催化剂用于高效CO2加氢制甲醇：Cuδ+物种的中介作用

《AIChE Journal?AIChE》：SiC-promoted Cu/ZnO catalysts for efficient CO2 hydrogenation to methanol: Mediating role of Cuδ+ species

Cu/ZnO催化剂通过引入硅 carbide非金属促进剂实现高效二氧化碳制甲醇，其中ZnO/SiC质量比为5/5的催化剂在250℃下空间时间产率达常规催化剂两倍。研究表明SiC通过提升比表面积（X m2/g）、促进Cuδ+正电性物种形成（XPS）、增强金属-载体相互作用（TEM/XRD）以及富集中等碱位（BDSC）协同调控催化界面，机制解析揭示SiC促进Cuδ+相变及调控界面电子结构，有效提升CO2吸附解离与甲醇中间体转化效率。

　　

摘要

催化剂工程是一种多功能且有效的策略，用于提高基于Cu/ZnO的催化剂在CO₂氢化制甲醇过程中的性能，大多数研究集中在金属基催化剂上。本研究引入了碳化硅（SiC）作为非金属促进剂，制备了一系列Cu/ZnO/SiC-x催化剂（其中x?=?9/1、5/5和1/9表示ZnO/SiC的质量比）。值得注意的是，Cu/ZnO/SiC-5/5催化剂表现出优异的催化性能，在250°C时甲醇的时空产率是传统Cu/ZnO催化剂的两倍。结构表征表明，SiC的引入增加了比表面积，产生了带正电的Cu物种（Cu^δ+，0?δ?δ+的形成并调节了界面结构，从而促进了中间产物的转化。本研究开发了一种高效的SiC促进的Cu/ZnO催化剂用于CO₂氢化制甲醇，并提供了关于非金属促进剂在异相催化中作用机制的见解。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可在支持信息S1中找到。活性测试、X射线衍射、X射线光电子能谱、X射线吸收光谱、H₂-TPR、CO₂-TPD、漫反射红外傅里叶变换光谱、Bader电荷、吉布斯自由能、投影态密度、N₂吸附、TEM中的尺寸分布直方图、Cu LMM AES以及稳定性评估的相关数据，见图1、2、3-5、5-7、S1–S3和S7–S9，这些数据以.zip文件的形式存储在支持信息S2中。