破解高效HMF电氧化的反应路径：强内置电场与多金属协同效应

《Advanced Functional Materials》：Cracking the Reaction Pathway for Efficient HMF Electrooxidation: Strong Built-In Electric Field and Multimetal Synergistic Effects

本研究开发新型高熵异质结构催化剂CuS@NiFeZrWCe-LDH，有效提升5-羟甲基糠醛（HMF）电催化氧化为2,5-呋喃二羧酸（FDCA）性能。通过多金属协同增强内置电场，优化电荷转移与活性位点氧化态，选择性吸附中间体并定向活化醛基，实现98.04% HMF转化率、95.60% FDCA产率和97.34%法拉第效率，为生物质氧化技术提供新思路。

　　

摘要

5-羟甲基呋喃（HMF）的电氧化反应（HMFOR）作为一种高效的生物质转化方法，因其产物2,5-呋喃二羧酸（FDCA）对环境友好且能在温和条件下生成而受到了广泛关注。然而，HMF分子中醛基和羟甲基之间的竞争性氧化会导致反应路径失控，从而降低FDCA的选择性。为了解决这些问题，本研究开发了一种新型的高熵异质结催化剂——CuS@NiFeZrWCe-LDH。该催化剂卓越的HMFOR性能源于多金属组分的协同效应，这种效应增强了内在的电场强度，使得电荷转移更加高效，同时保持了金属活性位点的高氧化状态。多金属位点的电子异质性能够选择性吸附HMFOR中间体，而增强的内在电场则促进了HMF中醛基（─CHO）的定向活化，有效降低了C─H键的解离能，并精准引导反应路径向HMFCA中间体的形成。CuS@NiFeZrWCe-LDH催化剂最终实现了98.04%的HMF转化率、95.60%的FDCA产率和97.34%的法拉第效率，展现了出色的催化性能。这项工作为推进生物质氧化技术提供了新的见解。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可应合理要求向通讯作者索取。