《Journal of Membrane Science》：Corona-Engineered Electrospun Polyethersulfone Membranes for Synergistic Charge/size-sieving Leukocyte Filtration
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本研究通过优化聚醚砜（PES）电纺膜浓度（14 wt%）并采用电晕放电处理（16 kV, 3 min），构建了具有高白细胞去除率（99.97%）和良好红细胞回收（93.39%）的三维多孔微纤维膜。表面负电荷稳定（ζ=-21.2 mV）协同尺寸排他机制，实现高效白细胞过滤，并通过生物相容性测试（ISO 10993-5），为血液分离膜提供新方案。
冯远新|金子琦|李亮|周月|周杰|王兆辉|崔兆亮
中国南京工业大学化学工程学院材料导向化学工程国家重点实验室，南京210009
摘要
通过电纺聚醚砜（PES）微纤维膜，并对其进行冠极放电改性，实现了高效的白细胞去除功能，适用于全血过滤。系统优化表明14 wt%的PES浓度为最佳浓度，所制备的膜具有相互连接的三维多孔网络（孔隙率为83.2%，平均孔径为5.2 μm）。多层结构显著增强了白细胞的截留效果；而在16 kV电压下进行3分钟的冠极放电处理后，膜表面获得了稳定的负电荷（ζ = -21.2 mV）。这种双层结构的膜能够实现99.97%的白细胞截留率（剩余白细胞数量为3×10^6个/L），同时红细胞回收率超过美国血液银行协会（AABB）的标准。血液相容性评估符合ISO 10993-5标准：溶血率低于5%，凝血参数（TT/APTT/PT）在生理范围内，纤维蛋白原吸附量低（23-35 μg/cm^2）。本研究展示了基于电荷选择性的过滤机制，利用红细胞之间的静电排斥作用和基于粒径的白细胞捕获效应，证明了经冠极放电改性的电纺PES膜在血液分离领域具有巨大潜力。
引言
白细胞虽然对免疫防御至关重要，但在输血医学中却存在显著风险，如发热性非溶血性输血反应（FNHTRs）、人类白细胞抗原（HLA）免疫反应以及输血相关移植物抗宿主病（TA-GVHD）等。此外，白细胞还可能携带潜伏病毒（如巨细胞病毒（CMV）、Epstein-Barr病毒（EBV），并释放炎症介质，影响血液制品的稳定性。残留的白细胞会干扰分子诊断（如核酸检测），并在细胞治疗中引发免疫排斥反应。因此，根据美国血液银行协会（AABB）的标准，将白细胞含量降至每单位血液5×10^6个白细胞对于确保输血安全和精准医疗至关重要。尽管离心、沉淀和冷冻沉淀技术具有较好的效果，但由于膜过滤具有更高的选择性和可扩展性，已成为黄金标准。在膜制备方法中，电纺技术能够精确控制纤维直径（100-1000 nm）和孔结构（0.5-10 μm），从而形成高度多孔的三维网络，非常适合基于粒径的白细胞捕获。然而，传统电纺膜容易因蛋白质吸附和红细胞粘附而迅速污染，影响长期性能。表面改性方法（如两性离子聚合物接枝）虽能提高血液相容性，但往往会降低孔隙通透性和通量。相比之下，冠极放电处理通过大气等离子体氧化生成稳定的负电荷表面，且不会堵塞孔隙。该技术利用了血液成分之间的电荷差异：红细胞被负电荷膜静电排斥，而白细胞则通过范德华力和氢键作用增强粘附。这种基于粒径排除和电荷选择性的协同效应实现了前所未有的白细胞捕获效率。
本文开发了具有冠极放电改性表面的电纺聚醚砜（PES）膜，用于高效的白细胞过滤。通过优化PES浓度（10-16 wt%）来控制纤维形态，采用多层堆叠结构延长过滤路径，并研究冠极放电参数（电压/时间）以调节表面电荷密度，最终实现了超过99.99%的白细胞截留率，同时保持90%以上的红细胞回收率。全面的生物相容性评估表明这些膜符合ISO 10993标准，使其成为下一代白细胞去除技术的理想选择。
材料
聚醚砜（PES，Veradel 3000MP）购自中国索尔维特种聚合物有限公司（上海）。聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、N,N-二甲基乙酰胺（DMAc）和煤油购自上海阿拉丁生化科技有限公司；牛血清白蛋白（BSA）由安徽泽深科技有限公司提供；磷酸盐缓冲液（PBS，pH 7.2-7.4）和白细胞染色液购自北京索莱宝科技有限公司；实验用兔全血中含有柠檬酸钠抗凝剂。
电纺PES膜的形态与性能
PES浓度直接影响溶液粘度和聚合物链的缠结程度，这对电纺过程中形成连续、无颗粒的纤维至关重要，进而决定了膜的性能。Tavangar等人利用三元相图和粘度分析研究了PES溶液性质对磺化聚醚砜（SPES）/PES混合膜结构的影响。
结论
本研究结合了电纺微纤维结构与冠极放电改性技术，实现了高效的白细胞过滤。主要创新包括：1）结构优化：14 wt%的PES电纺膜形成了理想的三维多孔网络（孔隙率为83.2%，平均孔径为5.2 μm），适用于基于粒径的白细胞捕获；2）电荷工程：16 kV、3分钟的冠极放电处理通过共价接枝在膜表面生成稳定的负电荷（ζ = -21.2 mV）。
作者贡献声明
王兆辉：撰写、审稿与编辑、监督、资源调配、方法设计、概念构思。
崔兆亮：撰写、审稿与编辑、监督、资源调配、方法设计、概念构思。
冯远新：撰写初稿、实验设计、数据分析。
金子琦：撰写、审稿与编辑、实验设计、数据分析。
李亮：结果验证、数据分析。
周月：结果验证、数据分析。
周杰：撰写、审稿与编辑、监督、资源调配。
未引用文献
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本研究的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划（项目编号2020YFC0862903）、国家外国专家计划（项目编号H20240294）以及江苏未来膜技术创新中心（项目编号BM2021804）的支持。
