确保可持续的铀供应对未来能源安全至关重要[[1], [2], [3]]。陆地上的铀储量有限，而海洋中含有约45亿吨铀，几乎是陆地储量的千倍。这使得从海水中提取铀（UES）成为核能长期发展的关键技术[[4], [5], [6]]。然而，由于铀浓度极低（3.3 ppb）、竞争性离子的大量存在以及生物污染（微生物定殖会堵塞孔隙、掩盖活性位点并降低性能）[7]，UES仍然面临巨大挑战。因此，开发同时具有高效性、选择性和抗污染性的材料是一个重要的科学和工程难题[[8], [9], [10]]。
多孔材料已被广泛用于UES研究。基于锆的金属有机框架UiO-66因其高水稳定性、大表面积和丰富的铀吸附位点而受到特别关注[[11], [12], [13], [14]]。然而，UiO-66存在吸附动力学慢、选择性低和严重生物污染的问题，这限制了其长期的实际应用[[15]]。与此同时，共价有机框架（COFs）因其可调的能带结构和内在的光催化活性而成为有前景的候选材料，能够将可溶性铀物种转化为不溶性沉淀物[[16], [17], [18], [19]]。此外，COFs在光照下可以生成活性氧物种（ROS），从而抑制微生物的定殖。然而，它们较高的电子-空穴复合速率严重限制了光催化效率，使得COFs不适用于UES[[20], [21], [22]]。
为了解决这些问题，提出了构建MOF@COF核壳异质结构的方法，以整合吸附、光催化和抗污染功能[[23,24]]。在这种系统中，MOF核心提供稳定的提取位点，而COF壳层则实现可见光驱动的光催化和基于ROS的抗菌能力[[25,26]]。然而，这些异质结构的合理设计远非易事。MOFs和COFs之间的晶格失配常常导致界面缺陷，从而影响稳定性和电荷转移[[27]]。此外，COFs倾向于独立成核而非外延生长，导致相分离，难以精确控制壳层厚度和均匀性。不适当的壳层厚度要么导致不连续的覆盖和较差的保护效果，要么产生过大的扩散阻力，阻碍电荷传输[[28], [29], [30]]。
本文通过界面工程构建了一种具有光激活抗污染屏障的核壳异质结构。通过调整前体浓度和功能基团的兼容性，我们实现了对UiO-66上COF壳层厚度和覆盖度的精确控制，得到了连续、均匀且厚度最佳的壳层。优化后的异质结构UiO-66@TFBT-0.035结合了UiO-66的高提取能力和COF壳层的强光催化活性（图1）。这种紧密的异质结构促进了高效的电子-空穴分离，从而显著增强了光催化铀提取性能。UiO-66@TFBT-0.035在所研究的材料中表现出最高的光催化铀提取性能，其提取能力几乎是UiO-66的四倍。重要的是，COF壳层在光照下生成ROS，抑制微生物定殖，有效减轻了生物污染。因此，UiO-66@TFBT-0.035从天然海水中提取铀的容量达到了10.9 mg g?1，同时保持了长期对抗生物污染的稳定性。这项工作不仅展示了一种有效的UES推进策略，还为通过界面工程整合吸附-光催化-抗污染协同作用提供了一种通用方法，为环境修复技术提供了新的见解。
