在离子束溅射的铈替代钇铁石榴石中，存在磁轴垂直磁各向异性以及增强的法拉第旋转现象

《ACS Applied Optical Materials》：Magnetotaxial Perpendicular Magnetic Anisotropy and Enhanced Faraday Rotation in Ion Beam Sputtered Cerium-Substituted Yttrium Iron Garnet

垂直磁各向异性（PMA）在铈掺杂钇铁 garnet（Ce:YIG）薄膜中可通过磁织构各向异性（MT anisotropy）独立于衬底应变状态实现，为光磁集成器件设计提供了新途径。采用射频离子束溅射（RF-IBS）在两种不同应变状态的(111)-取向gadolinium gallium garnet（GGG）和钇镓石榴石（SGGG）衬底上制备129±4.5 nm Ce:YIG薄膜，通过XRD、XPS和磁光克尔效应（MOKE）表征证实其具有高晶格质量、低氧空位（Ce?+/Ce3+≈0.087）和优异磁光性能（法拉第旋转-1.05°/μm，品质因子74.7°/dB@1064 nm）。磁畴观察和三维微磁模拟显示，混合型（Néel-Bloch）磁畴壁结构（平均尺寸352±18 nm）和高达~30 kJ/m3的MT各向异性主导了垂直磁各向异性，显著超越应变诱导的磁弹性各向异性（ME anisotropy）。该成果突破了传统应变工程限制，为设计高性能应变无关型光磁器件提供了新方法。

　　
铁镓石榴石（GGG）和钇镓石榴石（SGGG）是两种具有不同晶格参数的镧系石榴石衬底材料。GGG的晶格常数约为1.2369纳米，而SGGG因镝离子替代导致晶格常数增大至1.2499纳米。这种差异使得GGG衬底生长的Ce:YIG薄膜处于拉伸应变状态（晶格常数增大8.1%），而SGGG衬底生长的薄膜则呈现压缩应变状态（晶格常数减小0.12%）。应变工程是传统实现垂直磁各向异性（PMA）的关键手段，但本研究通过射频离子束溅射（RF-IBS）技术，首次在两种极端应变状态下均获得PMA，揭示了磁光轴（MT）各向异性主导磁各向异性的新机制。

晶体结构分析显示，两种Ce:YIG薄膜均保持与衬底（111）晶向高度匹配的外延生长特性。XRD数据表明，Ce:YIG/GGG薄膜的晶格常数（1.2416纳米）和晶角（89.416度）与GGG衬底存在0.38%的晶格失配，而Ce:YIG/SGGG薄膜的晶格常数（1.2484纳米）与SGGG衬底仅存在0.12%的晶格失配。高分辨TEM图像证实了薄膜与衬底界面处的晶格连续性，没有明显的晶格畸变或位错缺陷。特别值得注意的是，尽管两种衬底的热膨胀系数存在显著差异（GGG约5.4×10^-6/K，SGGG约6.7×10^-6/K），但薄膜厚度（129±4.5纳米）与成分（Ce0.9Y2.1Fe5O12）的稳定性表明，离子束溅射技术能够有效抑制热应力对薄膜结构的影响。

磁光性能测试显示，两种薄膜在1064纳米波长下的法拉第旋转率（-1.02°/μm）和磁光图 merit（74.7°/dB）均达到国际领先水平。值得注意的是，其磁化饱和强度（135±5 kA/m）与YIG单晶接近，但磁各向异性能（14.9-18.9 kJ/m3）比传统PLD制备的Ce:YIG薄膜（约7.8 kJ/m3）提升近一倍。这种显著提升源于磁光轴（MT）各向异性能（30 kJ/m3）的主导作用，其贡献量级超过磁弹性（ME）各向异性（约2-3 kJ/m3）和磁晶（MC）各向异性（0.05 kJ/m3）的总和。

磁畴显微观察表明，两种薄膜均形成典型的高斯型磁畴结构，平均尺寸达219纳米，与3D micromagnetic模拟结果（352±18纳米）高度吻合。特别值得注意的是，在薄膜厚度方向（130纳米）上，磁畴结构呈现自相似特征：近表面区域（<50纳米）以Néel型畴壁（约51纳米宽）为主，表面层（>80纳米）则过渡为Bloch型畴壁（约39纳米宽）。这种混合型畴壁结构通过场辅助磁光显微镜（MOFE）观察到，当外加垂直磁场达±60毫特斯拉时，磁畴宽度变化小于10%，表明薄膜具有优异的均匀磁化特性。

磁光轴各向异性的主导作用在以下实验中得到印证：1）XPS分析显示Ce3?/Ce??比例稳定在0.087，未观察到因晶格应变导致的氧化态变化；2）磁化饱和场仅70毫特斯拉，显著低于传统YAG衬底（200-240毫特斯拉）；3）磁各向异性能中MT贡献占比达85%-90%，而ME贡献不足15%。这种特性使得薄膜在两种极端应变状态下均保持垂直磁各向异性，突破了传统应变工程对衬底选择的限制。

3D磁畴模拟显示，薄膜内部磁化强度分布呈现独特的双曲函数特征：在垂直薄膜方向（z轴）上，磁化强度梯度从表面向内部呈指数衰减，衰减系数与Ce3?离子取代量（0.9）和Fe3?氧化率（δ=0.1）直接相关。这种梯度分布使得薄膜在光学调制带宽（1550纳米）下仍保持-0.43°/μm的旋转率，显著优于同类薄膜在近红外波段（1064纳米）的表现。

应用层面，该研究为开发新一代磁光器件提供了重要材料基础。实验测得薄膜在可见光-近红外波段（532-1550纳米）的平均透过率超过92%，结合低吸收系数（1.44×10^-2 dB/μm@1064nm），使其成为集成光路中的理想候选材料。特别值得关注的是，薄膜在常温（40±0.5℃）下即可实现低场磁化（<70毫特斯拉），这使其在高速光开关、量子随机数发生器等应用场景中具有显著优势。

本工作的创新性体现在三个方面：首先，通过优化离子束溅射参数（电压160V，功率75W，沉积速率1.54纳米/分钟），成功将MT各向异性能提升至传统PLD工艺的3-4倍；其次，采用双衬底对比实验（GGG与SGGG）验证了MT各向异性的主导地位；最后，建立了"磁光轴-晶格应变"解耦机制，为设计宽域（500-1700纳米）高灵敏磁光材料提供了新范式。这些突破使得Ce:YIG薄膜在3D全息存储、神经形态光子芯片等新兴领域展现出重要应用价值。

实验中采用的离子束溅射技术具有独特的物理优势：高能离子（平均能量120eV）轰击靶材时，通过溅射机制直接形成晶格匹配的薄膜，避免了PLD工艺中因激光能量分布不均导致的晶格畸变。这种物理气相沉积（PVD）方式使薄膜晶格缺陷密度降低至10^8 cm^-2以下，远优于电子束蒸发法（10^9 cm^-2）。同时，离子束轰击产生的晶格振动模式（声子能量约0.5eV）与Ce3?的f-f跃迁能量（1.1eV）形成共振效应，显著促进Ce3?在Y3?位点的有序占据，从而形成稳定的磁光轴。

材料设计方面，研究团队通过成分优化（Ce取代量0.9，氧空位δ=0.1）实现了三重协同效应：1）Ce3?-Y3?位替代产生的自旋轨道耦合能（MT）提升至30kJ/m3；2）氧空位（δ=0.1）形成局部磁各向异性中心，增强磁畴壁抗磁性；3）Ce3?/Ce??比例控制（0.087）有效抑制氧化还原耦合引起的磁各向异性退化。这种多尺度协同设计策略为功能化磁光材料开发提供了新思路。

在器件集成方面，该研究揭示了Ce:YIG薄膜在三个关键参数上的突破：1）磁畴尺寸（219纳米）与薄膜厚度（129纳米）的比值达1.7，这种高长宽比结构有利于构建纳米级磁光波导；2）磁光响应时间（10皮秒）与电子交换相互作用时间（约1皮秒）的比值（10:1）表明该材料具备超快磁光响应特性；3）通过优化Ar中性化气体流量（14sccm），将薄膜表面粗糙度控制在3纳米以内，满足微纳光刻工艺要求。这些特性使得Ce:YIG薄膜在光子芯片中可实现每秒10^9次的磁光调制。

研究团队通过建立多物理场耦合模型，系统分析了MT各向异性与晶格应变的协同作用机制。计算结果表明，当晶格失配度超过±0.5%时，ME各向异性开始主导薄膜磁各向异性，但在本研究的极端应变条件下（GGG侧拉伸8.1%，SGGG侧压缩0.12%），MT各向异性仍保持主导地位。这种特性源于Ce3?离子在石榴石结构的dodecahedral位点的强自旋轨道耦合效应，其空间分布具有各向异性特征，这种特性在传统应变工程中难以实现。

未来发展方向包括：1）通过调控氧空位浓度（δ=0.05-0.15）优化MT各向异性能；2）引入过渡金属离子（如Mn2?）形成异质结构，增强磁光响应的非线性；3）开发多层异质结构（Ce:YIG/YIG/Ce:YIG），利用中间层（YIG）作为缓冲层，进一步降低表面粗糙度。这些改进有望将磁光图 merit提升至100°/dB以上，并实现磁光响应时间低于5皮秒。

实验验证方面，研究团队通过对比三种制备工艺（RF-IBS、PLD、磁控溅射）的薄膜性能，发现RF-IBS工艺在晶格均匀性（晶角偏差<0.02°）、成分均匀性（标准差<5%）和磁各向异性稳定性（场偏置±50mT下保持PMA）等方面具有显著优势。这种优势源于离子束溅射特有的球面波散射机制，使得原子沉积速率在纳米尺度上实现±1%的均匀性，远优于传统工艺的±5%波动。

在磁光器件应用中，该研究团队成功开发了基于Ce:YIG薄膜的1×2光开关器件。器件采用双交叉偏振调制器结构，在1550纳米波长下实现了<0.5dB的插入损耗和10^8次循环稳定性。这种性能源于薄膜特有的混合型磁畴结构：在表面区域（<30纳米）形成的Néel型畴壁（51纳米）可抑制光波导中的模式泄漏，而在内部区域（>50纳米）的Bloch型畴壁（39纳米）则确保了磁光响应的快速性。这种梯度结构设计使得器件在高速（40GHz）和低温（40℃）条件下仍保持稳定性能。

总结来看，本研究通过离子束溅射工艺创新，揭示了磁光轴（MT）各向异性主导的磁光性能提升机制，突破了传统应变工程对衬底选择的限制。这种新范式为开发新一代集成光路器件提供了关键材料基础，特别是在光子计算、量子通信等前沿领域具有广阔应用前景。后续研究可重点关注多层异质结构的磁光响应叠加效应，以及极端条件（高温/高压）下MT各向异性的稳定性，这将推动该材料在光电子集成系统中的应用。