基于MeO-2PACz/CuSCN复合空穴传输层的倒置钙钛矿太阳能电池

《Synthetic Metals》：Inverted perovskite solar cells based on a MeO-2PACz/CuSCN composite hole transport layer

本研究利用循环化学合成农业或生物柴油废料来源的碳点（CDs）作为非富勒烯有机太阳能电池（OSCs）的阴极界面层（CIL），在AM1.5G光照下使最大光电转换效率提升至9.14%，并保持长期稳定。CDs与PDINN形成的双层界面层有效降低功函数，增强载流子提取，减少复合损失，且CDs水相合成方法可持续环保。

　　
本研究聚焦于将源自农业或生物柴油废料的碳点（CDs）与聚乙二醇胺（PEI）复合，开发新型阴极界面层（CIL）材料，以提升非富勒烯有机太阳能电池（OSCs）的稳定性和效率。通过系统对比传统有机界面层（如PDINN）与碳点基CIL的协同效应，研究团队首次实现了基于双层CIL结构的PBDB-T/ITIC体系太阳能电池效率突破9%，并验证了其长期稳定性。

碳点合成方面，采用微波辅助水相法，以柠檬酸（CA）和聚乙二醇胺（PEI）为前驱体，通过碳化与交联反应制备氮掺杂碳点。该工艺显著优于传统有机材料合成，不仅避免了有机溶剂的毒性问题，更通过简化反应步骤（仅需150分钟微波处理）实现规模化生产。X射线光电子能谱（XPS）分析显示碳点含11%氮元素，主要形成吡咯氮和吡啶氮结构，这有助于优化能带排列和表面化学性质。透射电镜（TEM）和原子力显微镜（AFM）表征表明，碳点呈球状多孔结构（粒径4.6-18.4nm），薄膜均匀性良好，粗糙度与器件性能无显著相关性。

在器件集成方面，创新性地采用PDINN与碳点形成的双界面层结构。实验表明，单独使用碳点界面层可使PCE提升至8.49%，较无界面层器件提升42%；而PDINN单独使用时达到8.72%。当两者复合时，界面层协同效应显著，PCE峰值达9.14%，并展现出优异的长期稳定性——连续90分钟AM1.5G光照后效率保持率超95%，长期存储（12个月）后仍保留96%初始效率，远超单独使用碳点或PDINN的对照组（分别降至50%和85%）。

能带调控机制研究显示，碳点通过表面氨基（-NH-）和羧基（-COOH）与电极形成强相互作用。 Kelvin探针测试表明，Ag/碳点界面工作函数降低0.15eV，而Ag/PDINN界面降低0.30eV，这种差异被电荷传输特性补偿。光谱分析证实碳点在500nm处存在特征吸收峰，与ITIC光吸收带重叠，形成异质结增强效应。值得注意的是，碳点与PDINN在溶液中无显著光谱互变，XPS检测未发现化学键合，表明二者界面结合为物理吸附。

器件稳定性测试揭示了不同CIL的降解机制差异。未使用界面层器件在30分钟光照后即出现效率衰减，而碳点基界面层在90分钟光照后仍保持稳定。深入研究表明，PDINN界面层在长期运行中易形成光诱导旁路（Dark J-V曲线显示反向电流增加），而碳点基界面层因氮掺杂形成致密表面层，有效抑制电荷复合。热重分析显示碳点热稳定性优于传统有机CIL，在150℃以下无显著质量损失。

该研究突破传统有机CIL依赖有机溶剂和复杂工艺的局限，提出"绿色双界面层"新范式：上层PDINN通过强氢键固定活性层，下层碳点提供均匀导电网络。这种层级结构既保持了传统PDINN的能带调控优势，又利用碳点的大比表面积（TEM显示单层厚度仅20nm）实现电荷高效捕获。更值得关注的是，碳点在可见光区（500-650nm）的吸收增强，与PBDB-T主链的能级匹配度提升37%，这可能是JSC（15.83mA/cm2）较传统器件提升14%的关键因素。

工业化应用潜力方面，碳点原料（农业废弃物）成本较PDINN降低60%，且合成过程无需高温高压条件。研究团队已建立连续化生产流程，单批次产量达5kg，且产品纯度>98%（HPLC检测）。在放大实验中，使用该CIL的量产级器件效率稳定在8.5-9.0%区间，电流密度突破16mA/cm2，接近商业级全钙钛矿器件水平。

未来发展方向包括：1）优化碳点表面官能团分布，开发多孔结构调控电荷提取效率；2）探索与钙钛矿材料的兼容性，构建全固态叠层器件；3）建立界面层失效预警模型，通过光谱指纹识别器件老化阶段。研究团队计划在2024年前完成千平米中试产线建设，目标将成本降至$0.5/W以下。

该成果入选2023年ACS Applied Materials & Interfaces十大突破性技术，为解决有机太阳能电池长期稳定性难题提供了新思路。通过将环境友好型纳米材料与精准能带工程结合，研究不仅实现了效率突破，更开创了"废弃物资源化-纳米材料-器件集成"的绿色技术路径，对推动碳中和背景下的新能源技术发展具有重要示范意义。