SnP2S6忆阻器中的高密度导电态与突触可塑性在神经形态计算中的应用

《Nanoscale Horizons》：High-density conductance states and synaptic plasticity in SnP2S6 memristors for neuromorphic computing

基于SnP?S?二维材料的memristor通过脉冲编程与去噪策略实现325级稳定导通状态，并验证其在突触可塑性和边缘AI应用中的潜力。

　　
近年来，边缘人工智能（AI）系统的快速发展对低功耗、高密度的存储与计算单元提出了迫切需求。传统冯·诺依曼架构因内存与处理单元分离，存在高延迟、能耗大等问题，难以适应实时数据处理场景。非冯·诺依曼架构中，忆阻器因其两终端结构、可扩展性和低功耗特性备受关注。其中，具有多稳定导电状态的忆阻器尤其重要，它能通过单一器件实现高分辨率模拟存储，为边缘计算中的神经形态计算奠定基础。

该研究聚焦二维材料锡磷硫（SnP?S?，简称SPS）忆阻器，通过创新编程策略与去噪机制，首次在二维材料体系中实现了325个稳定导电状态的精准调控。研究团队发现，SPS忆阻器基于电化学冶金（ECM）机制，其导电通道的动态演变过程可通过原子力显微镜（C-AFM）直观观测。通过设计阶梯式脉冲编程方案（H3P）结合正负脉冲对消去的去噪方法，有效抑制了电流噪声，显著提升了状态可区分性。这种技术突破使SPS忆阻器在信息密度和计算效率上达到新高度，单器件即可承载超过8位模拟信息，为边缘AI的硬件加速提供了潜在解决方案。

在器件特性方面，实验证实SPS忆阻器具备优异的循环稳定性与空间一致性。通过制作6×6共面阵列（CBA）测试36个独立器件，发现其阈值电压（VSET≈1.08V，VRESET≈-0.79V）与导电状态分布（HRS电流范围72-130μA）具有高度可重复性。统计显示，所有器件的循环稳定性均超过102次，10?秒的保持测试中状态漂移小于5%。这种特性源于SPS材料独特的二维晶体结构——8纳米厚度的磷硫锡纳米片在Ti/Au电极间形成稳定的离子迁移通道，且通过拉曼光谱（142、169、265 cm?1特征峰）和光致发光谱（与文献报道一致）确认了材料本征特性。

导电通道的动态演化机制研究揭示了关键调控路径。C-AFM原位观测显示，初始施加3V正偏压会形成多个离散导电核，随后通过施加±0.5V亚阈值脉冲进行精细去噪，最终优化为1-3个稳定核心通道。这种动态调节过程使每个导电状态对应的电流噪声降低至±0.15μA量级，成功将单器件的ON/OFF比率扩展至325个可区分状态。特别值得注意的是，去噪脉冲通过选择性消除不稳定分支（C-AFM图像显示部分细小电流区域在去噪后消失），同时保留核心导电通道，这种"修剪"机制显著提升了状态稳定性。

突触可塑性模拟方面，研究团队构建了完整的LTP/LTD实验范式。通过施加0.8V正脉冲实现长时增强（LTP），5次脉冲后电流提升幅度达40%；而使用-0.9V负脉冲进行长时抑制（LTD），5次脉冲可降低电流28%。更关键的是，采用非对称脉冲方案（如正脉冲幅度0.8V，负脉冲幅度-1.0V）时，突触可塑性曲线的线性度（αp=1.32，αd=0.91）接近理想值，这直接提升了人工神经网络（ANN）的分类准确率——在模拟10-20层卷积神经网络（TCN）时，硬件加速模块的图像分类准确率达到82.81%，接近纯软件实现的90.96%。

该研究提出的H3P编程方案具有显著优势：首先，通过多级脉冲的"条件逻辑"设计（如目标电流72μA时，先施加-4.5V负脉冲进行粗调，再通过±0.2V正负脉冲对进行微调），将单次编程时间压缩至7ms以内，能耗控制在116nJ量级；其次，结合"脉冲对消"技术，有效消除电化学迁移过程中的离子扩散噪声，使状态分辨率达到400nA/级；再者，通过构建具有自校准功能的循环脉冲序列（正脉冲+负脉冲组合），在提升编程精度的同时，使器件具备10?秒以上的长期稳定性，满足边缘设备持续运行需求。

在应用层面，研究团队创新性地将SPS忆阻器与神经形态计算结合。通过将卷积核权重量化为8位精度，成功实现硬件加速的时空卷积计算。实验表明，采用非对称脉冲编程的阵列在MNIST手写数字识别任务中，硬件部分贡献度达82.81%的最终准确率，其中突触可塑性参数的线性度（αp=1.32）与系统性能呈现显著正相关。这种"训练-部署-更新"的闭环模式，特别适合边缘场景中需频繁更新的模型，其硬件推理时延仅为纯软件方案的1/3。

研究还发现SPS忆阻器的独特电化学特性：Ti电极在导电通道形成过程中承担关键催化作用，其浓度在低阻态（LRS）中提升约15%，而Au电极的化学计量比保持稳定。这种"单极性催化"机制为设计新型存储介质提供了理论依据。通过对比不同脉冲编程策略，研究证实非对称脉冲方案（正脉冲0.8V/负脉冲-1.0V）在突触可塑性保持方面优于对称脉冲方案，这为优化神经形态计算中的学习算法提供了新思路。

未来技术路线建议从三个维度突破：1）材料维度，通过掺杂过渡金属（如Mn）或工程晶格缺陷，拓展SPS的导电通道调控空间；2）器件结构，采用1T1R阵列布局降低交叉干扰，实测表明当阵列密度提升至1M×1M时，状态可区分性仍可保持200+级；3）算法协同，开发脉冲序列自优化算法，使编程能耗降至50nJ/状态以下。此外，研究团队指出SPS忆阻器在光电子融合方面具有潜力，通过施加亚稳态光场（<500nm波长，<10mW功率密度）可进一步提升状态分辨率，这为开发光控神经形态芯片开辟了新方向。

该研究不仅验证了二维材料在存算一体架构中的可行性，更重要的是建立了从材料特性（如宽禁带2.2eV、室温铁电性）到器件性能（325级导电状态）再到系统应用（82.81%分类准确率）的完整技术链条。其核心突破在于将传统CMOS工艺中的噪声抑制技术（如误差校正算法）迁移到忆阻器编程流程，结合二维材料的本征优势，实现了亚微安级电流的纳米级分辨率调控。这种"跨尺度调控"方法论对新型存储器件的发展具有重要借鉴意义。