综述：关于钢渣二氧化碳储存技术的关键评价：第一部分 直接碳化反应动力学模型

《Journal of Environmental Management》：A critical review of CO 2 storage by steel slag: Part I direct carbonation reaction kinetics models

钢渣（SS）直接碳化反应机制、动力学模型及工业应用挑战分析，提出表面覆盖与 shrinking core 模型结合的多阶段反应动力学框架，强调孔隙结构调控和界面传质优化对提升碳捕集效率的关键作用，探讨反应器设计与碳中和技术经济性协同路径。

　　
钢渣二氧化碳捕集技术的研究进展与工业应用前景分析

（一）背景与意义
随着全球工业化进程的加速，资源消耗与温室气体排放的矛盾日益凸显。钢铁行业作为碳排放大户，其年排放量约占全球总量的8%。在"双碳"战略框架下，中国提出在2030年前实现碳排放达峰、2060年前达成碳中和的宏伟目标，这要求开发更具经济性和环境友好性的碳捕集技术。钢渣作为钢铁生产过程中产生的主要工业固废，其碳化利用技术近年来备受关注。钢渣中丰富的CaO（>30%质量占比）和活性硅酸盐矿物（如Ca2SiO3、Ca3SiO5）为二氧化碳固定提供了物质基础，每吨钢渣可潜在封存200-300公斤二氧化碳，且碳化产物仍具备建筑材料的力学性能，实现固废资源化与碳中和的协同效应。

（二）反应机理与动力学模型
钢渣直接碳化反应涉及多相界面相互作用，主要分为气-固和气-液-固两相反应体系。气-固体系适用于干燥钢渣颗粒与二氧化碳的接触反应，而液-固体系通过浆料分散更有效促进反应。研究表明，碳化过程存在明显的阶段性特征：初期表面反应主导，随着碳化产物的形成，扩散阻力逐渐显现，最终进入扩散控制阶段。动力学模型的选择需结合具体反应条件：
1. 收缩核心模型适用于初期快速反应阶段，解释表面活性位点消耗主导的碳化过程
2. 表面覆盖模型适用于中期反应，描述产物层包裹活性表面的动态平衡
3. 随机孔模型更适合后期扩散受限阶段，表征孔隙结构对传质的影响

（三）关键影响因素分析
1. 矿物组成与晶体结构：钢渣中未反应的硅酸盐矿物（如C3S）和氧化钙（CaO）的暴露比例直接影响反应活性。纳米级颗粒（<50μm）比传统粉体（100-200μm）具有更快的反应速率
2. 碳化介质特性：溶液pH值控制在8-10时反应效率最优，电解质浓度（0.1-5mol/L）通过改变离子强度影响反应路径选择
3. 过程参数调控：温度梯度（25-160℃）显著改变反应速率常数，工业实践中采用梯度升温策略提升总碳化量。液固比（0.2-0.4）通过调整传质路径平衡反应速率与产物结晶度
4. 界面传质限制：微孔结构（<1μm）导致气体溶解度降低30-50%，而大孔（>10μm）虽提高传质效率但导致产物结构松散

（四）反应器设计优化
工业级反应器需解决多相体系传质效率问题。当前研究主要聚焦两类反应器：
1. 浆体循环流化床：通过气固液三相湍流实现物料高效混合，在120℃下可达到98%的碳化率
2. 微通道反应器：利用微尺度结构（200-500μm通道）增强传质，实验数据显示其比表面积较传统反应器提升2.3倍
新型复合反应器（如旋流-沉淀一体化装置）通过分离固液两相，使碳化产物纯度提升至92%以上，同时降低能耗15-20%。

（五）技术瓶颈与突破方向
1. 表面钝化问题：初期产物层形成导致反应速率下降40-60%，采用超声波预处理可将表观活化能降低0.8-1.2kJ/mol
2. 传质效率瓶颈：微流体技术使气液固三相接触时间延长至传统反应器的3-5倍
3. 经济性挑战：原料预处理成本占系统总成本28-35%，新型湿法预活化技术可将能耗降低40%
4. 微观结构表征：同步辐射X射线CT技术实现亚微米级孔隙动态可视化，发现孔径分布与碳化速率存在指数关系

（六）产业应用前景
1. 工业耦合示范：某钢铁厂与碳捕集系统联建项目显示，处理含30%钢渣的矿渣混凝土，28天抗压强度达到C30标准，碳化量达8.2kgCO2/t渣
2. 碳税激励机制：欧盟碳边境调节机制（CBAM）对使用钢渣碳化产品的企业减免15-20%碳税
3. 循环经济模式：构建"钢厂-碳捕集-建材生产"闭环系统，使钢渣综合利用率从现有62%提升至89%
4. 政策支持体系：中国《工业固废资源化利用税收优惠目录》将钢渣碳化产品纳入优先扶持范围

（七）未来研究方向
1. 多尺度建模：建立从纳米孔隙到宏观反应器的跨尺度动力学模型，实现精准过程预测
2. 材料基因组计划：开发高通量筛选技术，建立钢渣矿物组成-碳化性能数据库
3. 智能反应器：集成在线XRD表征与PID控制算法，实现动态优化碳化工艺
4. 社会经济系统研究：量化碳汇资产价值，构建包含环境外部性的全生命周期成本模型

该领域研究正从实验室验证向工程化应用跨越，2023年全球钢渣碳化示范项目达17个，总封存量突破50万吨。随着二氧化碳价格机制完善（当前欧洲碳价达120欧元/吨）和碳税政策强化，钢渣碳化技术有望在2030年前形成百万吨级规模产能，为钢铁行业实现碳中和提供关键支撑。