利用激光诱导热解技术将废弃聚乙烯转化为长链末端烯烃，并对其进行两亲性功能化处理，以应用于防污薄膜的制作

《Sustainable Materials and Technologies》：Laser-induced pyrolysis of waste polyethylene to long-chain terminal alkenes and amphiphilic functionalization for anti-fouling film application

可降解聚合物机械性能与降解性平衡研究，基于多模态深度学习框架整合分子结构、热力学及NMR动力学数据，通过SHAP分析揭示时间域NMR弛豫和13C/1H NMR主成分对力学性能与降解性的协同调控作用。

　　
该研究聚焦于可降解聚合物材料在海洋环境中的力学性能与降解效率的协同优化问题。研究团队通过整合核磁共振（NMR）动态特性、分子结构描述符和热力学参数，构建了多模态多任务深度学习框架，为解决可降解材料中机械强度与生物降解性的固有矛盾提供了创新方法论。

研究以七种典型海洋可降解聚合物（PBS、PBSA、PCL、PHBH、PBAT、P3HB、PES）为对象，通过真空过滤 estuary 水模拟海洋降解环境。实验体系包含：①分子结构解析（1H/13C NMR、HSQC/J-res NMR）；②动态特性表征（时间域 NMR 弛豫谱）；③热力学性能评估（DSC）；④力学性能测试（单轴拉伸试验）。这些多维数据通过机器学习框架实现多目标协同建模，包括30天质量损失率、杨氏模量、最大应力值和断裂延伸率四个关键指标。

核心创新点体现在三个维度：首先，构建了融合NMR动态特性（TD-NMR弛豫谱）与静态结构特征（SMILES分子式）的多模态数据输入系统。通过溶剂峰去除、数据分块和主成分分析（PCA）预处理，有效提升了复杂NMR谱数据的特征可解释性。其次，采用分层网络结构实现任务协同，将机械性能预测与降解率建模通过共享表示层进行耦合优化，解决了传统单任务模型中目标间信息孤岛问题。最后，开发基于SHAP（可解释性人工智能）的归因分析系统，通过可视化特征重要性图谱揭示分子动态与宏观性能的关联机制。

实验结果显示，该框架在验证集上展现出优异的多任务预测能力（平均R2值0.82-0.93），尤其在捕捉分子动态与力学性能的非线性关系方面表现突出。SHAP分析揭示出三个关键预测因子：1）时间域NMR弛豫参数（如T2分布和交叉峰强度）与分子链段刚性存在显著负相关；2）13C/1H NMR主成分分析（PCA）特征能有效表征分子内氢键网络密度；3）DSC测得的结晶度参数与材料韧性呈正相关。这些发现突破了传统材料设计中机械性能与降解速率相互制约的认知局限。

研究特别强调NMR动态特性在揭示材料失效机制中的独特价值。TD-NMR弛豫谱通过Magic Sandwich Echo（MSE）和MAPE技术，实现了亚毫米级微结构的动态解析。例如，发现PBAT材料在海洋环境中呈现明显的β-螺旋构象向无规线型构象的相变过程，该动态转变导致材料在15天降解率突破30%的同时，杨氏模量下降42%。这种构象动态变化与宏观性能的关联机制，为材料分子设计提供了新的理论依据。

在模型架构方面，研究团队采用双流网络设计实现多模态特征融合：分子流处理SMILES生成的结构描述符，NMR流整合弛豫谱和光谱数据。通过引入注意力机制，模型能自适应识别不同模态特征间的互补关系。例如，在PHBH材料的预测中，NMR动态参数与分子链中重复单元间隔（-O-）密度形成特征互补，使模型对复杂共轭结构的预测准确率提升27%。

该研究提出的"结构-动态-性能"三元耦合模型具有显著工程应用价值。通过模拟实验，研究者发现将材料结晶度控制在35-45%、引入每10个主链单元含1个酯基的分子结构，同时优化氢键网络的空间排布，可使材料在保持60%以上机械强度的同时，实现28天海洋降解率超过80%。这种参数优化路径为开发新一代海洋可降解材料提供了明确的分子设计指南。

研究局限性主要体现在样本多样性方面，七种材料在分子结构上仅覆盖了半缩醛酯和聚酯两种基本类型。后续工作建议扩展至含生物基单体（如聚乳酸）、多官能团共聚物等更复杂的体系，并通过迁移学习框架将模型泛化到不同降解环境（如海水、河口沉积物）。此外，动态NMR数据采集的时间分辨率（秒级）与材料实际海洋暴露的亚日尺度降解过程存在匹配误差，未来可采用原位动态NMR监测技术弥补这一缺陷。

该成果对循环经济中的材料设计具有范式意义。传统材料研发往往陷入"性能优化-降解测试"的循环验证困境，而本研究通过建立"动态表征-机器学习-理性设计"的闭环体系，首次实现了对可降解材料全生命周期性能的预测与优化。这种数据驱动的材料发现范式，或将加速实现联合国SDGs中"负碳排放工业产品"的发展目标。