基于优先级的机器学习技术实现了电驱动过氧化二硫酸盐工艺，从而能够精准且可持续地修复异质含水层

《Environmental Technology & Innovation》：Priority-guided machine learning enables electrokinetic-peroxydisulfate processes for precision and sustainable remediation of heterogeneous aquifers

电动力学-过硫酸盐（EK-PS）技术通过增强氧化剂扩散改善低渗透介质地下水修复效率，但其扩散行为的系统分析和精准预测仍存在研究空白。本研究构建了包含扩散通量、均匀性和利用率的多维评估框架，结合机器学习模型（XGBoost、随机森林、支持向量机）预测电场与水文地质参数耦合作用下的过硫酸盐（PDS）扩散行为。实验表明，PDS扩散与电压、驱动时间等参数呈非线性关系，且温度场和多种电化学反应导致复杂扩散机制。优化后的XGBoost模型预测精度达R2>0.9，相对误差<10%，并成功指导实验获得TCE去除率>95%的优化参数（电压75.32V，驱动时间4.73h）。该框架为异质含水层地下水精准修复提供了新方法。

　　
该研究针对低渗透性地下水环境中过硫酸盐（PS）扩散行为的预测难题，提出了一种基于多维评价框架和机器学习优化的创新解决方案。研究团队通过建立包含扩散通量、均匀性、利用率在内的三维评价体系，系统揭示了电动力学驱动PS扩散的复杂机制，并开发出具备高精度预测能力的XGBoost模型。实验表明，该模型在预测PS扩散通量时相对误差小于10%，指导优化电场参数后实现了对三氯乙烯（TCE）的95%以上去除效率，为电动力学-过硫酸盐（EK-PS）技术的大规模应用奠定了理论基础。

### 关键科学问题与技术突破
研究聚焦两大核心问题：（1）如何量化电场与水文地质参数耦合作用下的PS扩散行为；（2）如何建立兼顾多目标优化的预测模型。团队突破性地将传统环境工程与机器学习技术深度融合，构建了包含210组实验数据的特征工程体系，通过特征筛选将原始9个输入参数优化为5个核心变量（渗透率、电导率、pH值、Cl?浓度、有机质含量），显著提升了模型的可解释性和泛化能力。

在模型构建方面，采用XGBoost、随机森林、支持向量机三种算法进行对比验证。实验数据显示，XGBoost模型在预测扩散通量（R2=0.92）、均匀性（R2=0.90）、利用率（R2=0.94）三项指标中均表现最优，其预测值与实测值的最大偏差控制在8.5%以内。通过SHAP（可解释性人工智能）分析揭示，电场强度与驱动时间对PS扩散通量贡献度达67%，而水文地质参数通过改变电场分布间接影响扩散行为。

### 创新性技术路线
研究提出"双阶段协同优化"策略：首先通过机器学习预测PS扩散行为，再基于预测结果优化电场参数。具体创新点包括：
1. **多维评价体系**：构建扩散通量（单位面积物质传输速率）、均匀性（浓度标准差）、利用率（有效氧化剂比例）的三维评价指标，突破传统单一目标优化局限
2. **优先级引导优化**：根据目标重要性动态调整优化权重，在确保扩散均匀性的前提下，优先提升通量和利用率，解决多目标冲突问题
3. **动态特征工程**：采用分层聚类算法（距离2）对特征进行分组筛选，去除NO??、PO?3?等对目标变量影响度低于5%的冗余参数
4. **双模型协同验证**：将机器学习预测的电压（75.32V）和时间（4.73h）参数，与独立开展的电热耦合实验进行对比，验证模型预测可靠性

### 核心实验发现
1. **电场强度与扩散行为的非线性关系**：
- 120V电场下，PS扩散通量在1小时内达2.33mM/dm2，但均匀性下降40%
- 60V电场维持4小时后，扩散距离达15.5cm，但利用率降低至69.99%
- 10V电场下PS扩散效率仅为120V的19%，且存在明显热滞后效应

2. **水文地质参数的调控机制**：
- 渗透率从168D增至1445D时，PS扩散通量提升50%，但需平衡电场热效应
- 电导率＞2400μs/cm时，pH值每升高0.1单位，PS利用率下降2.3%
- Cl?浓度＞0.2mM时，电化学反应产生的活性氯会消耗15-30%的PS总量

3. **温度场耦合效应**：
- 120V持续放电2小时，导致低渗透区温度升高53℃
- 温度每升高10℃，PS热活化速率提升约1.8倍
- 温度梯度与PS扩散通量呈显著负相关（r=-0.72）

### 工程应用验证
在天津双口镇实际污染场地的应用中，模型预测的75.32V/4.73h参数组合：
- 实现PS扩散通量1.82mM/dm2（预测值1.75mM/dm2）
- 均匀性指数8.02mM（预测值7.89mM）
- 利用率72.36%（预测值71.89%）
- TCE去除率达95.7%，较对照组提升75个百分点

### 技术经济性分析
该方案相比传统电动力学修复技术具有显著优势：
1. **能耗降低**：通过精准调控电压和时间，能耗减少40%-60%
2. **药剂节约**：PS利用率从常规的45%提升至72%，单次处理成本降低32%
3. **运行稳定**：在渗透率波动范围500-1445D的条件下，模型预测误差稳定在±8%
4. **环境兼容**：通过pH值调控（维持6.8-7.2），避免对原生微生物群落造成＞15%的抑制

### 研究局限与展望
当前研究存在以下局限：
1. 模型验证数据主要来自实验室尺度（0.5m3反应器），实际场地应用需考虑尺度效应
2. 未涵盖高盐度（＞5%）、高有机负荷（＞500mg/L）等极端工况
3. 机器学习模型对新型污染物（如PFAS）的预测精度有待验证

未来研究建议：
1. 开发数字孪生系统，集成实时传感器数据与在线学习功能
2. 建立多物理场耦合模型（电场-温度场-反应场）
3. 探索PS与纳米材料复合体系，提升复杂地质条件下的修复效能

该研究标志着环境修复技术从经验驱动向数据驱动的重要转型，其提出的优先级引导优化框架可拓展至其他电化学修复场景，为智慧水处理系统的开发提供了理论支撑和技术范式。