模拟燃烧后碳捕获系统中胺类排放对大气的影响

《International Journal of Gynecological Cancer》：Modeling atmospheric impacts of amine emissions from post-combustion carbon capture systems

本研究利用改进的SCICHEM模型模拟了胺基碳捕获系统在美中西和墨西哥湾沿岸地区的水洗和酸洗工艺对空气污染物（如硝基胺、硝酰胺、PM2.5、臭氧）的影响，发现酸洗可将硝基胺类物质24小时峰值浓度降至安全限值以下，但对CESAR1混合溶剂仍存在超标风险，同时显著降低PM2.5浓度。研究验证了酸洗工艺在减少健康风险和二次污染物方面的有效性。

　　
该研究聚焦于胺基后燃烧碳捕集（PCCC）系统排放对大气环境的影响评估。通过开发改进的SCICHEM模型，首次系统分析了不同胺类溶剂（包括单乙醇胺、哌嗪及 CESAR 1 混合溶剂）在美中西和墨西哥湾沿岸地区的长期大气化学转化过程，以及水洗与酸洗工艺对污染物控制的效果差异。

研究显示，传统水洗工艺虽能将年均硝胺类化合物浓度控制在安全阈值（0.3 ng/m3）以下，但单日峰值浓度仍存在超标风险。以哌嗪为例，在煤电场景下，水洗工艺导致周边地区硝胺类污染物24小时峰值浓度达到0.58 ng/m3，超过挪威公共卫生研究所（NIPH）设定的暴露限值。采用酸洗工艺后，硝胺类污染物峰值浓度普遍下降70%-90%，其中哌嗪溶剂的硝胺类峰值浓度从1.72 ng/m3降至0.09 ng/m3，达到安全标准。但 CESAR 1 混合溶剂在酸洗条件下仍有局部区域超标，提示需要优化混合比例或增加洗涤级数。

在PM2.5污染方面，胺类溶剂排放通过酸洗工艺可降低总颗粒物浓度达80%。研究特别指出，煤电场景因更高氮氧化物排放，导致二次颗粒物生成更显著，酸洗工艺使PM2.5峰值浓度从4.39 μg/m3降至2.66 μg/m3。值得注意的是，酸洗对臭氧污染影响有限，MDA8峰值浓度变化幅度小于5%，表明主要臭氧生成机制仍取决于氮氧化物排放总量。

模型验证方面，SCICHEM 3.4 的排放清单数据基于2023年最新试点项目实测值，包括MEA在蒙斯达项目中的氨排放波动（5-20 ppm）、AMP在 Align项目的酸洗效率（98.5%氨去除率）等关键参数。通过引入惰性胺类示踪剂，研究获得年度平均胺类去除率：哌嗪（20%-35%）、MEA（5%-10%）、AMP（2%-6%），显示不同胺类溶剂的大气化学活性存在显著差异。

空间分布特征显示，所有胺类溶剂的硝胺类污染物浓度梯度均呈现典型羽流扩散特征，但 CESAR 1 混合溶剂在15-30公里下风向区域存在局部累积现象。研究特别强调，煤电场景下高NOx环境会加速胺类硝基化反应，导致硝胺类污染物生成效率提升2-3倍，这也是酸洗工艺在煤电场景效果更显著的原因。

该研究为碳捕集设施选址提供了重要决策依据：在墨西哥湾沿岸地区，NGCC电站采用酸洗工艺可使硝胺类污染物浓度控制在0.03 ng/m3以下，而 SCPC 煤电站需采用双酸洗（水洗+酸洗）组合工艺才能满足NIPH标准。研究同时揭示了次生有机气溶胶（SOA）形成的新机制，发现哌嗪溶剂的氧化副产物可促进硫酸盐-胺类核化过程，导致PM2.5二次生成效率提升15%-20%。

未来研究方向包括建立胺类溶剂的动态排放清单、完善夜间NO3·自由基反应路径、以及开发多尺度耦合模型。研究建议对CESAR 1等混合溶剂需单独制定排放标准，并推荐在人口密集区（500米半径）配置实时监测网络。该成果为《巴黎协定》目标下全球50个在建胺法碳捕集项目的大气影响评估提供了首个标准化分析框架。