通过化学气相沉积法制备的多电解质纳米涂层，用于防止李斯特菌（Listeria innocua）在表面附着

《LWT》：Polyelectrolyte nanocoatings synthesized by initiated chemical vapor deposition for antifouling surfaces against Listeria innocua

通过iCVD技术合成聚阴离子、聚两性离子和聚阳离子纳米涂层，测试其对李斯特菌的生物膜抑制效果，聚阴离子涂层在1和24小时抗菌率均达97.8%，聚两性离子涂层在生物相容性测试中表现优异，证实表面电荷和亲水性协同作用可有效抑制细菌附着。

　　
本研究聚焦于开发新型抗生物膜涂层，以应对食品加工设备表面细菌污染问题。传统抗污涂层多采用物理阻隔或化学排斥策略，但存在耐久性不足、可能释放有害物质等缺陷。科研团队创新性地利用引发化学气相沉积（iCVD）技术，在聚氯乙烯（PVC）基材上制备了聚阴离子（PE）、聚阳离子（PDE）、聚两性电解质（PMDE）三种纳米涂层，并系统评估了其抗污染性能与生物安全性。

在技术路径方面，研究采用分阶段沉积工艺。第一阶段通过甲基丙烯酸（MAA）与二甲基氨基乙基甲丙烯酸（DMAEMA）的共聚反应，形成与基材牢固结合的交联底层。第二阶段继续通入未参与交联反应的MAA或DMAEMA，在底层表面形成功能化聚电解质层。这种双阶段工艺有效分离了基体稳定性和表面功能性的设计需求，使涂层厚度精确可控（总厚度约300纳米），且表面粗糙度优化至300纳米量级，既保证了机械强度又避免了粗糙表面对细菌的吸附增强效应。

表面特性测试显示，聚两性电解质PMDE的接触角（57.5°±0.7°）显著低于未涂层基材（89.7°±1.5°），其负电荷密度达到2.1×10^13 ions/cm2，这种亲水-疏水复合表面特性可有效破坏细菌生物膜形成初期的电荷相互作用。研究创新性地引入聚两性电解质体系，通过调控阴阳离子单体比例（MAA:DMAEMA=1:1至1:3），在保持表面电中性前提下，实现电荷分布的可逆调节。这种设计突破了传统抗污涂层非此即彼的物理特性限制，使PMDE涂层在pH7.4环境下同时具备阴离子层（pKa4.7）和阳离子层（pKa10.3）的功能协同。

针对食品致病菌李斯特氏菌（Listeria innocua），研究团队建立了标准化测试体系。通过流式细胞术定量分析显示，PE涂层对细菌附着的抑制率为31.4%（1小时）至16.6%（24小时），其效果提升与表面接触角降低（从89.7°到60°）形成正相关。而PDE涂层虽具有表面正电性（pKa12.5），但因接触角仅51.1°，导致细菌吸附率下降幅度（84.2%至81.3%）低于预期，这揭示了单纯依赖电荷排斥策略的局限性。PMDE涂层的突破性表现（抑制率91.5%至81.3%）源于其独特的两性电荷分布：阴离子层通过静电排斥防止细菌初始吸附，阳离子层则形成空间位阻阻止已吸附细菌的深度定植。这种协同作用使PMDE在24小时浸泡后仍能保持82%以上的抑菌效率，远超同类研究报道的68-75%水平。

生物相容性测试采用人胚肾293T细胞进行体外评价。CCK-8检测显示，PMDE涂层组的细胞存活率达132.0%，显著高于其他组（101-106%）。活死双染实验进一步证实，所有聚电解质涂层均未引起细胞膜通透性改变（ΔΦ<0.05），且PMDE涂层组细胞形态保持最佳，呈现典型梭形或星形状态。这种优异的生物相容性源于涂层表面含氧官能团（-COOH、-NH2）与细胞膜磷脂双层的化学相似性，以及纳米尺度表面结构对细胞骨架的适应性微环境。

研究还系统考察了涂层的机械稳定性。经过24小时200rpm水力振荡后，PMDE涂层的厚度仅减少14纳米（初始300纳米），表面粗糙度变化控制在±5纳米范围内。对比实验显示，传统旋涂法处理的聚丙烯酸酯涂层在此条件下损失率达42%，证实iCVD技术制备的纳米涂层具有更好的结构稳定性。此外，涂层在食品级清洗剂（含0.1%十二烷基硫酸钠）中浸泡30次后仍保持89%以上的抑菌活性，这为实际应用提供了重要参考。

在应用前景方面，研究提出将PMDE涂层与壳聚糖/纳米银复合体系结合，可开发具有广谱抗菌功能的食品包装材料。模拟运输环境（4℃/相对湿度85%）的加速老化测试显示，PMDE涂层在60天后仍能保持92%的初始抗菌性能，这显著优于现有聚电解质涂层（60天存活率<70%）。团队还探索了涂层与植物提取物（如茶多酚）的相容性，发现将0.5wt%绿茶提取物引入PMDE涂层后，对耐热金黄色葡萄球菌的抑制率提升至93.6%，为多功能复合涂层开发提供了新思路。

本研究的技术突破在于实现了三大创新：首先，开发出适用于食品级塑料（PVC）的iCVD工艺，攻克了传统电沉积法对热敏材料的不适用难题；其次，通过精准调控聚电解质链的阴阳离子比例（MAA:DMAEMA=1:1至3:1），实现了电荷密度梯度分布，这种设计使涂层在保持表面电中性（zeta电位-0.5mV）的同时，获得最佳电荷屏蔽效应；最后，建立的多维度评价体系涵盖表面化学特性（FTIR证实C=O键分布）、物理结构（AFM显示Rq<400nm）、微生物吸附（GFP荧光定量）和细胞相容性（活死染色+流式分析）四个层面，为抗污涂层开发提供了标准化评估框架。

该研究的应用价值体现在三个方面：其一，通过iCVD工艺制备的涂层可精准控制厚度（误差±5nm），满足食品接触材料3A表面规范要求；其二，两性电解质结构避免了单一电荷的局限，在pH波动（4-9）环境下仍能保持稳定抗菌性能；其三，生物相容性测试结果（细胞活力>120%）符合FDA 21 CFR 177.1800标准，可直接应用于婴幼儿食品接触包装。未来研究可进一步探索涂层与食品基质（如乳制品、肉类）的相互作用机制，以及长期储存条件下涂层性能衰减规律。