《Microchemical Journal》：A high-performance MXene/LPDC composite sensor for selective and sensitive electrochemical detection of hydroquinone and catechol in environmental monitoring
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基于MXene/LPDC复合材料的宽线性范围对苯二酚和儿茶酚电化学传感器开发及性能研究，采用水热合成法制备MXene与莲叶衍生多孔碳的复合电极，通过差分脉冲伏安法检测，实现0.15 μM（HQ）和0.33 μM（CC）的检测限，线性范围0.5–1000 μM（HQ）和1–1000 μM（CC），证实材料协同效应提升检测灵敏度和稳定性，适用于环境监测等领域。
张伟伟|王月|胡志志
辽宁科技大学化学工程学院，中国辽宁省鞍山市114051
摘要
本研究开发了一种基于GCE-MXene/莲花叶柄衍生碳（LPDC）的复合传感器，用于灵敏且选择性地检测氢醌（HQ）和儿茶酚（CC）。该传感器将二维过渡金属碳化物MXene与从天然生物质中提取的多孔碳材料LPDC结合在一起。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）对制备的复合材料的形态和结构进行了评估。实验结果表明，该传感器对HQ（0.5–1000 μM）和CC（1–1000 μM）均具有宽线性检测范围，采用差分脉冲伏安法（DPV）测得的检测限（LOD）分别为0.15 μM和0.33 μM。MXene与LPDC之间的协同作用增强了HQ和CC的同时检测能力，使得该传感器适用于环境监测、食品安全和生物医学领域。
引言
水污染，尤其是铅、镉、汞等有毒金属以及农药、药品和工业副产物等有机污染物对水生生态系统的广泛污染，仍然是现代社会面临的最严重和持久的环境挑战之一[1]。这些污染物对人类健康、水生生物多样性和生态系统完整性构成了严重威胁[2]。它们通过生物和化学途径积累，可能导致生物富集和生物放大效应，从而造成长期的环境破坏和公共卫生危机[3]。传统的分析技术如原子吸收光谱（AAS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）以及气相或液相色谱与质谱联用（GC–MS或LC-MS）因具有高灵敏度和准确性而被广泛用于检测和定量这些污染物[4]。然而，这些方法通常存在显著局限性，包括高昂的资本和运营成本、对复杂实验室设施的需求[5]，以及繁琐的样品制备流程[6]。最重要的是，它们通常不适合实时或现场监测，而实时监测在环境监测、灾害响应和分散式污染控制系统中变得越来越重要。
为了解决同时检测HQ和CC（两种结构相似且具有电化学活性的酚类污染物）的挑战，我们通过水热合成方法将莲花叶柄衍生多孔碳（LPDC）与MXene纳米片结合，开发了一种新型电催化复合材料[7]。这种设计策略性地利用了两种材料的互补优势，构建了一个高灵敏度、稳定且可持续的电化学传感器平台[8]。LPDC/MXene复合材料结合了两种组分的优点：LPDC通过800°C高温碳化处理从莲花叶柄废弃物中制备，提供了一种可持续且经济高效的碳骨架；其层状多孔结构具有相互连接的介孔和微孔，增加了电化学活性表面积，并为MXene纳米片提供了丰富的锚定位点[12]。此外，LPDC增强了复合材料的结构完整性和机械强度，防止了MXene的聚集，从而确保了传感器的长期稳定性。MXene是一类二维过渡金属碳化物（例如Ti?C?Tx），由于其优异的电导率、较大的比表面积和丰富的表面官能团（–OH、
O、
F）而在电化学传感领域受到了广泛关注[9]。这些特性使得MXene能够实现快速电荷传输、与氧化还原活性分子的强相互作用以及增强对酚类污染物的吸附能力。在HQ和CC的检测中，MXene的层状结构促进了电子传输和信号放大，其亲水表面化学性质则支持了选择性吸附和分子识别[10]。
本研究基于水热合成技术，提出了一种绿色、可扩展且高性能的传感平台，该平台结合了生物质与纳米材料。水热合成方法在MXene均匀分布到LPDC骨架中起到了关键作用，形成了两者之间的强界面结合和紧密接触[13]。这种协同作用提升了复合材料的导电性和吸附能力，使其成为理想的传感材料。随后将LPDC/MXene复合材料滴涂在玻璃碳电极（GCE）上，构建了传感界面[14]。差分脉冲伏安法（DPV）的电化学表征表明，LPDC/MXene改性的电极对HQ和CC具有出色的氧化峰分离能力、高电流响应和低检测限[15]。此外，该传感器在真实水样中表现稳定，证实了其在无需复杂预处理的情况下适用于环境监测[8]。MXene/LPDC复合材料在酚类污染物的实时现场检测方面展现出巨大潜力，为环境修复和公共卫生应用中的便携式电化学系统开发奠定了基础。
试剂和化学品
HQ和CC购自Sigma-Aldrich Trade Co., Ltd.，无需进一步纯化即可使用。Ti?AlC?（≥99%）由北京Forsman Technology Co., Ltd.（中国）提供，用作前驱体。其他分析级试剂包括铁氰化钾/亚铁氰化钾（Fe(CN)?3?/??）、硝酸钠（NaNO?）、葡萄糖（C?H??O?）、氢氟酸（HF）、氟化锂（LiF）、苯酚（Ph）、3-氨基酚（3-AP）、对甲酚（P
GCE-MXene/LPDC的表征
图1展示了MXene/LPDC复合材料的SEM和EDS表征结果。在(a)图中，MXene呈现出预期的堆叠和层状形态，具有清晰的片状结构和干净的边缘，表明MAX相被成功蚀刻且有效剥离[16]。层状纳米片具有高长宽比和丰富的活性表面位点，有利于增强电子传输和电催化性能[17](b)和(c)图展示了其形态特征
结论
总之，成功开发了GCE-MXene/LPDC复合传感器，并证明了其在同时检测HQ和CC方面的优异电化学性能。MXene的高导电性和表面功能性与LPDC的层状多孔结构相结合，使得传感器具有高灵敏度和稳定性。该传感器对HQ和CC的氧化峰分离清晰明确，线性良好，相关系数高
CRediT作者贡献声明
张伟伟：实验研究。王月：撰写初稿、项目管理和方法学设计、资金申请。胡志志：指导监督。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了辽宁省科学技术厅（2024JH2/101900022）和中国辽宁省教育厅（项目编号JYTMS20230926）的财政支持。
作者协议声明。
