核燃料循环中的氧稳定同位素：用于确定无水及含水铀氧化物制备过程和来源历史的潜力评估

《Applied Food Research》：Oxygen Stable Isotopes in the Nuclear Fuel Cycle: Assessment of the Potential for Determining the Fabrication and Provenance History of Anhydrous and Hydrous Uranium Oxides

氧同位素组成作为核指纹分析的重要标记，其测量技术与核燃料循环中的同位素特征变化被系统评估。研究提出通过环境水氧同位素与铀氧化物关联实现地理溯源，但受制于燃料循环各阶段同位素分馏机制不明及处理设施水源输入数据缺失。强调规范样品惰性保存、深化水合铀矿物形成机理理解、开发高精度标准物质及加强国际合作是提升该技术可靠性的关键。

　　

埃里克·J·H·奥尔特（Erik J.H. Oerter）| 米格尔·西斯内罗斯（Miguel Cisneros）| 埃里克·皮利（Eric Pili）| 迈克尔·辛格尔顿（Michael Singleton）| 皮埃尔·阿格里尼埃（Pierre Agrinier）| 特拉维斯·特纳（Travis Tenner）| 露丝·基普斯（Ruth Kips）

劳伦斯利弗莫尔国家实验室（Lawrence Livermore National Laboratory），地址：美国加利福尼亚州利弗莫尔市东大道7000号，邮编94550

摘要

确定被拦截核材料的来源和历史是核法医学中的一个核心挑战。自21世纪初以来，铀氧化物化合物中的氧稳定同位素组成已成为一种有前景的法医特征，受到了越来越多的关注。本文综述了测量铀氧化物中氧同位素组成的分析技术，并评估了核燃料生产周期如何引入或改变这些同位素特征。通过校准环境水中氧同位素与铀氧化物中氧同位素之间关系的工作流程，探讨了法医地理定位的潜力。本文还评估了这种方法的优点和局限性，包括与燃料循环特定阶段中的同位素分馏以及处理设施用水相关的知识空白。强调了在惰性气氛下正确处理和储存样品的重要性，以及更深入地了解样品内部的氧同位素异质性和含水铀氧化物相的形成，以提高法医解读的可靠性。开发具有明确δ¹⁸O值的铀氧化物标准品以及国际间就其使用达成共识，被认为是推动该领域发展的关键步骤。

部分内容摘录

引言和背景

核材料的非法贩运带来了严重的风险，包括核扩散、恐怖主义和环境污染。根据国际原子能机构的事件和追踪数据库，1993年至2019年间，共有290起涉及核材料或其他放射性材料的非法贩运或恶意使用事件被确认或怀疑发生在机构控制之外；另有1023起事件由于信息不足而无法确定其具体情况。

氧同位素表示法

氧由三种天然存在的稳定同位素¹⁶O、¹⁷O和¹⁸O组成，其自然丰度分别为：¹⁶O = 99.757%，¹⁸O = 0.205%，¹⁷O = 0.038%。¹⁸O与¹⁶O的比例偏离自然丰度的微小差异用δ¹⁸O表示法表示：δ¹⁸O = (R_sample/R_standard – 1) × 1000，其中R_sample和R_standard分别代表样品和标准的¹⁸O/¹⁶O比值；数值以千分比（‰）表示（Coplen, 1994）。

核燃料循环概述

核燃料制造周期通常分为两个主要部分：“前端”是指开采含铀矿石并将其加工成用于核反应堆的铀氧化物燃料；“后端”是指反应堆使用后的乏燃料的再处理或储存。本文重点讨论了周期的前端，如图1所示，并在第3.2-3.11节中进行了详细阐述。

铀矿床是通过涉及含铀流体的各种地质过程形成的

铀氧化物燃料制造后的含水铀氧化物矿物形成

铀氧化物（UO₂和U₃O₈）在暴露于大气蒸汽后，表面常会形成含水铀氧化物矿物（Tamasi等人，2015年；Lloyd等人，2009年；He等人，2012年）。这些矿物主要属于“针铁矿组”，其通式为UO₃•nH₂O（Finch等人，1992年、1996年、1998年；Kubatko等人，2006年）。例如，针铁矿变种（UO₃•2H₂O，Tamasi等人，2015年）就含有可能来自矿物形成或暴露过程中存在的水分子所形成的H₂O基团。

利用铀氧化物中的氧同位素组成进行法医地理定位的潜力评估

在接下来的部分中，我们将介绍利用铀氧化物中的氧稳定同位素组成作为法医工具的概念框架，以了解制造过程及其可能发生的地点。我们强调“潜在”一词，因为这一研究领域仍处于早期阶段，存在许多未知因素和挑战，可能限制其应用。随后，我们将针对所讨论的铀氧化物类型评估其法医潜力。

未来方向

本文探讨了氧同位素分析在核法医学中的潜力，重点关注识别关键空白和未来的研究需求。同时，我们也指出了一些有助于推进氧同位素在法医应用中应用的领域。

CRediT作者贡献声明

埃里克·奥尔特（Erik Oerter）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、项目管理、资金获取、数据分析、概念构思。皮埃尔·阿格里尼埃（Pierre Agrinier）：概念构思。迈克尔·辛格尔顿（Michael Singleton）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、调查、概念构思。埃里克·皮利（Eric Pili）：撰写——审稿与编辑、概念构思。米格尔·西斯内罗斯（Miguel Cisneros）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、方法论研究、调查、数据分析。

未引用的参考文献

Agency, 2009; Agency, 2020; Assulin等人，2022; Chalifoux等人，2023; Energy, 2013; Fayek等人，2011; Klosterman, 2021; Klosterman等人，2021; Merkle和Maier, 2008; Oliver和?zberk, 2016; Thoréton等人，2021; Yong-fei, 1991.

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

我们感谢M. Lee Davisson对利用铀氧化物中的氧稳定同位素进行核材料法医分析的开创性贡献。劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LLNL）和劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LANL）的工作得到了美国能源部核走私检测与威慑计划的资助。LLNL的工作是在DOE合同DE-AC52-07NA27344的指导下进行的，发布编号为LLNL-JRNL-2007082。