基于自编码器的钙钛矿太阳能电池参数估计与伏安特性模拟新方法

《npj Computational Materials》：Autoencoder for parameter estimation and current-voltage curve simulation of perovskite solar cells

本研究针对钙钛矿太阳能电池(PSCs)中关键物理参数难以直接测量的难题，开发了一种基于自编码器(AE)的机器学习方法。研究人员通过漂移-扩散(DD)模型生成训练数据，利用AE的编码器部分从J-V曲线中提取电子/离子参数，解码器则可作为快速设备模拟器。结果表明该方法能在秒级时间内准确估计载流子迁移率(μ)和离子密度(ρIon)等参数，为器件物理机制研究和工业质量控制提供了新工具。

　　

在追求碳中和的道路上，光伏技术扮演着关键角色。钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为新兴光伏材料，在短短十年内其光电转换效率(PCE)从不足10%提升至26%以上，甚至在与硅基电池的叠层结构中达到34.6%。这种材料具备带隙可调、光吸收系数高、缺陷容忍度强等优势，且制备成本低廉，因而受到学术界和工业界的广泛关注。然而，钙钛矿太阳能电池的商业化道路仍面临诸多挑战：器件效率与稳定性的提升多依赖试错法，耗时耗力且成功率不确定；更重要的是，由于器件内部各层材料间的复杂相互作用，许多关键物理过程难以直接测量，导致器件性能损失的根源难以准确定位。

传统上，电流-电压(J-V)曲线测量是表征太阳能电池性能的标准方法，几乎每个制造的器件都会进行此项测试。但J-V曲线中蕴含的丰富物理信息往往无法直接解读，特别是影响器件性能的关键参数（如载流子迁移率、复合寿命、离子密度等）难以通过实验直接获取。虽然已有研究利用机器学习预测材料性质或优化工艺条件，但从J-V曲线直接提取物理参数并建立可解释的器件模型仍是一个挑战。

为此，苏黎世应用科学大学和苏黎世大学的研究团队在《npj Computational Materials》发表了一项创新研究，开发了一种基于条件自编码器(AE)的钙钛矿太阳能电池参数估计与模拟框架。该研究通过1D漂移-扩散模型生成包含5万组模拟数据的训练集，覆盖从完全降解到超越现有水平的各种器件状态。自编码器的独特之处在于其损失函数同时包含重构误差和潜在空间参数匹配项，使编码器能够从J-V曲线中提取物理参数，解码器则可作为超快速器件模拟器。

研究方法上，团队主要采用了几项关键技术：首先基于Setfos软件构建1D漂移-扩散模型，模拟真实器件的J-V特性；其次设计条件自编码器架构，其编码器包含卷积层和全连接层用于特征提取，解码器对称地进行信号重建；针对稳态和瞬态两种工况分别训练模型，其中瞬态模拟考虑了扫描速度和方向的影响；最后使用Solaronix生产的实际器件进行实验验证，通过PAIOS测试平台测量不同扫描速率下的J-V特性。

ML模型评估结果显示参数估计精度存在差异

通过对测试集的系统验证，研究发现载流子迁移率(μ)和离子密度(ρ_Ion)的估计精度最高，R2分别达到0.984和0.859。这表明AE能够准确捕捉这些参数对J-V曲线形状的连续影响。然而，表面复合速度(S)和TiO₂层电子迁移率(μ_TiO2)的预测面临更大挑战，特别是在参数值较小时，J-V曲线对其变化不敏感。这种现象通过参数扫描得到验证：当复合寿命(τ)超过电荷提取时间时，其对器件性能的影响趋于饱和。

实际器件验证揭示方法适用性与局限性

将AE应用于四组Solaronix商业器件（A1、A2、B1、B2）的测量数据，结果显示解码器能够在20-30毫秒内完成J-V曲线预测，比传统DD模拟快四个数量级。通过比较测量数据、AE输出和参数重模拟结果，发现对于性能较好的B系列器件预测吻合度较高，而A系列器件存在明显差异。进一步分析表明，这种偏差可能源于DD模型对介孔层离子-电子相互作用的简化描述。

研究结论指出，该方法为钙钛矿研究社区提供了从易测J-V曲线中提取难测物理参数的有效工具。虽然存在参数关联性（不同参数组合可能产生相似J-V曲线）和模型简化等局限，但AE提供的参数估计为理解器件物理机制、分析降解原因和优化制备工艺提供了宝贵见解。在工业应用层面，这种秒级参数提取能力可用于高通量生产中的质量筛查，实现对大量器件的快速性能评估。未来工作可考虑引入变分自编码器(VAE)来提供不确定性估计，进一步拓展该方法在器件诊断和优化中的应用潜力。